南京工业大学张遵民教授团队 Precision Chemistry|图神经网络精准预测CO₂在物理溶剂中的溶解度

在全球碳减排与"双碳"目标的推动下，工业源二氧化碳（CO₂）的高效捕集与分离成为能源与化工领域的重要课题。溶剂吸收法因工艺成熟而被广泛采用，其中物理溶剂依靠 CO₂ 的物理溶解实现吸收，具有再生能耗低、过程可逆性强等优势。然而，CO₂在物理溶剂中的溶解度高度依赖分子结构及温度、压力等条件，溶剂体系的筛选与设计面临效率瓶颈。近年来，机器学习方法为快速预测溶解度、加速溶剂设计提供了新的技术路径，但如何在保证预测精度的同时提升模型的化学可解释性，仍是该领域面临的关键挑战。

近日，南京工业大学张遵民教授团队在 Precision Chemistry 上发表研究论文，系统探讨了图注意力网络（Graph Attention Network, GAT）在预测物理溶剂中 CO₂ 溶解度方面的应用潜力。研究团队基于公开文献数据，构建了一个包含54 种物理溶剂、1671 条实验数据的 CO₂ 溶解度数据库，溶剂类型覆盖醇、酮、醚和酯等典型体系，为模型训练与性能评估提供了可靠的数据基础。

在此基础上，作者系统比较了全连接神经网络（FCNN，图1a）、卷积神经网络（CNN，图1b）、图卷积网络（GCN，图2a）和图注意力网络（GAT，图2b）四种模型的预测性能。结果表明，基于分子图的图神经网络整体优于传统神经网络模型，其中 GAT 通过引入注意力机制，能够自适应学习不同原子及其局域化学环境在溶解度形成过程中的相对重要性，从而在预测精度和稳定性方面表现出显著优势。

图1. 用于预测物理溶剂CO₂溶解度的 (a) FCNN和 (b) CNN的结构示意图。

图2. 用于预测物理溶剂 CO₂ 溶解度的 (a) GCN 和 (b) GAT 结构示意图。

在独立测试集和交叉验证中（图3），GAT 模型的决定系数 R² 达到 0.9837，均方根误差（RMSE）仅为 0.0342，预测误差低于 FCNN、CNN 和 GCN 等对比模型。同时，在温度、压力等输入变量存在不确定性时，GAT 仍能保持稳定性能，体现出较好的模型鲁棒性，表明模型捕捉到了具有物理意义的结构–性能相关性。

图3. 四种神经网络模型在物理溶剂体系中的 CO₂ 溶解度预测值与实验值对比：(a) FCNN，(b) CNN，(c) GCN，(d) GAT。对角线表示理想的一致性。

进一步地，作者引入基于分子图的可解释性分析方法，从原子尺度定量分析不同结构特征对 CO₂ 溶解度的贡献。结果表明（图4），不同溶剂体系中主导 CO₂ 溶解行为的结构因素存在显著差异：在醇类溶剂中，氢键相关特征对溶解度具有明显负向影响；而在酮、醚和酯等非质子型溶剂中，极化率相关特征占据主导地位，成为促进 CO₂ 溶解的关键因素。这些分析结果实验和热力学中已知的结构–溶解度趋势相一致，显著提升了模型的化学可解释性。

图4. 基于 GAT 模型的四种物理溶剂中溶解度加权原子特征重要性：(a) 醇，(b) 酮，(c) 醚，(d) 酯。正值代表促进作用，负值代表抑制作用。

这项工作成功构建了基于图注意力网络的 CO₂ 溶解度预测模型，在复杂物理溶剂体系中实现了高精度（R² = 0.9837）与良好可解释性的统一。通过原子尺度特征重要性分析，研究团队揭示了极化率、重原子度等关键特征对溶解度的定量贡献，所得规律与已知的物理吸收机理相一致，为结构–性能关系研究提供了有效的分析工具。在应用层面，该方法可为物理溶剂的高通量虚拟筛选提供支持，加速新型 CO₂ 捕集溶剂的评估与设计进程。

相关论文发表在以精准为导向的高质量期刊 Precision Chemistry 上，并入选 ACS 编辑精选（ACS Editors' Choice）。南京工业大学硕士研究生包成钢、本科生范舟为文章的共同第一作者，张遵民教授为通讯作者。该研究工作得到2024年国家重点研发计划“氢能技术”重点专项项目“风电/光伏制氢与化工过程高效耦合技术研究及示范”（2024YFB4006400）的资助。

南京工业大学张遵民教授课题组：

https://hgy.njtech.edu.cn/info/1058/3025.htm