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南京理工傅佳骏/姚博文团队 Nat. Commun.:类神经、导电通路可重构的水凝胶基一体化电子电路用于人-机整合

2026-03-30 03:53:30

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生物神经系统能够通过动态调节突触连接，实现信息的存储、擦除与重构，这是传统电子器件在硬件层面难以企及的能力。如何在保持优异电学与力学性能的同时，引入类似生物组织的可重构性与功能可塑性，长期以来一直是柔性电子与生物电子领域的核心挑战。

有鉴于此，近日，南京理工大学傅佳骏教授/姚博文研究员团队提出了一种基于可逆纳米相结构调控的仿神经导电网络构筑策略，成功在单一材料体系中实现了高导电性、高力学韧性与高度可重构性的协同统一。该体系以PEDOT:PSS与PVA构建的导电有机凝胶为模型，通过引入特定离子效应，对聚合物非共价网络中纳米相结构的原位可逆重构，从而可以实现导电通路的原位书写与擦除，电导率调控范围可达4–5个数量级（图1）。

相关研究以“Highly reconfigurable neuronlike conductive networks through nanophase structure engineering”为题发表在《Nature Communications》上。

图1（a）神经回路与可重构导电网络（Rec-CN）的示意图。大脑通过改变神经元之间的连接关系来实现记忆的编码与消除；类似地，Rec-CN可在不破坏整体结构完整性的前提下，通过激光照射与盐处理实现导电结构的反复微图案化；（b）有机凝胶在不同处理条件下纳米相结构及导电通路演化过程的示意图。

可重构机理研究

具体而言，由PEDOT:PSS（CP）、PVA与甘油制备而来的原始油凝胶（p-CP-PVA）几乎不导电，电导率仅为0.46–0.73 mS·cm^-¹；但经温和热退火后，PEDOT与PVA发生自组织重排形成双连续相结构，电导率可提升4–5个数量级，达到4.6–112.5 Scm^-¹（随CP含量变化）。更重要的是，通过进一步利用离子特异性效应对非共价网络进行“原位调控”，该凝胶可以在三种热力学/动力学状态间可逆摆动：State I：热力学稳定的低电阻态（双连续相保留）；State II：热力学稳定的高电阻态（经Ca2+处理抹除双连续相）State III：动力学稳定的高电阻态（在特定条件下锁定）。这种三态切换建立了一个高对比度的闭环调控周期，其导通/阻断比（State I/State III）可维持在高水平并可多次循环。相关电学变化与XRD、AFM等结构表征结果相一致，表明导电性能的可逆调控源于纳米相结构的可控演化而非材料组成的不可逆改变（图3）。

论文详细证明了可重构的机理，可重构性与CP与PVA之间的互溶性与自聚集性密切相关，是这两种驱动力的微妙平衡。参照实验也进一步证明了以上的结论。例如，氢键能力强的溶剂所构建的凝胶具有较强的电导调制水平（电导开关比更高），开关比与溶剂HSB参数中与氢键相关的δ_h参数具有强相关性，这主要是由于溶剂可以进一步与CP和PVA相互作用，从而增强其互溶性，使凝胶更易于形成高电阻的准均相结构。相反，凝胶的电导调制水平下降，只能一直处于高导电状态。

图2（a）CP-PVA 有机凝胶在拉伸至原始长度10倍时的实物照片（比例尺: 15 mm）。（b-d）不同CP相对含量（相对于CP与PVA总质量）的CP-PVA有机凝胶的导电性能（b）、拉伸应力-应变曲线（c）及综合性能对比（d）。拉伸测试在200% min^-¹的应变速率下进行。（e）（f）对比CP-PVA有机凝胶与已报道水凝胶在韧性、拉伸应变和电导率方面的性能表现。（g）CP与PVA链之间相容性与自聚集性平衡关系的示意图。

图3（a）经离子处理后，CP-PVA有机凝胶导电变化倍率对应的特定离子序列排序。（b）不同盐处理后CP-PVA有机凝胶的电导率（其中Cl^-和Na⁺分别作为对离子）。（c）（d）CP-PVA有机凝胶在三种不同热力学状态之间的可逆调控示意：热力学稳定的低电阻态（State I）、热力学稳定的高电阻态（State II）以及动力学稳定的高电阻态（State III）。（e）不同状态下CP-PVA有机凝胶的XRD图谱（左），以及基于19.5°处衍射峰计算得到的平均晶粒尺寸统计结果（右）。（f）CP-PVA有机凝胶在State III状态下于环境条件中储存不同时间后的电导稳定性。（g）不同状态下CP-PVA有机凝胶的AFM表征结果：高度图（左）、相位图（中）及在隧道原子力显微（TUNA）模式下获得的隧道电流图（右）。（h）不同CP含量的CP-PVA有机凝胶的导通/关断比。（i）以不同溶剂作为分散介质制备的 CP-PVA 有机凝胶的导通/关断比。

有益效果1：实现导电通路原位书写与擦除，构建新一代凝胶基柔性电路板（Hydro-PCB）

利用激光诱导的局部光热效应和特异性离子效应，可在有机凝胶中实现了导电路径的原位构建与可重构调控。激光照射可激活聚合物链段运动，诱导PEDOT:PSS富集相重新组织并形成稳定的双连续纳米相结构，从而在局部区域建立高导电通路（空间分辨率50 μm）。结合Ca²⁺离子处理，已形成的导电路径可被有效“擦除”，其电阻再次提高3–4个数量级，随后通过再次激光照射可在原位或新位置重写导电通路。该“写入-擦除-重写”过程可稳定循环至少5次以上，电学性能衰减极小，体现出类似神经突触可塑性的硬件级可重构特征（图4）。

图4（a）具有激光定义导电通路的 CP-PVA 有机凝胶实物照片（插图比例尺: 5 mm）。（b）不同CP含量的CP-PVA有机凝胶在不同激光功率密度照射后的电导率。（c）（d）相邻导电通路之间的电学串扰评估：在CP-PVA有机凝胶中构筑的两个哑铃状导电通路的显微图像（c，比例尺: 400 μm）；具有不同通道间距的导电通路对应接触焊盘之间的电阻变化（d）。（e-g）导电通路在垂直与水平方向上的均一性测试：激光诱导导电通路图案化的示意图（e）；哑铃状导电通路的实物照片（f，比例尺: 20 mm）；在CP-PVA有机凝胶上下表面测得的不同长度导电通路的电阻值（g）。（h）（i）导电通路的可重构特性：在CP-PVA有机凝胶内构筑的导电通路阵列的显微图像（h，比例尺: 100 μm），以及任意一对接触焊盘之间测得的电阻值统计结果（i）。（j-l）激光照射区域与未照射区域之间的界面分析：光学显微照片（j）、AFM相位图（k）以及在TUNA（隧道原子力显微）模式下获得的隧道电流图（l）。（m）部经激光照射的CP-PVA有机凝胶在200% min^-¹应变速率下的拉伸行为（比例尺: 15 mm），白色虚线标示区域为激光诱导导电区域。

有益效果2：凝胶基柔性电路板（Hydro-PCB）并可与商用产品实现焊接

同时，利用导电有机凝胶网络的高动态可重构特性，实现了其与多种金属基底的原位湿态焊接。通过引入水相CP/PVA焊接液，通过溶剂原位再分配机制，导电凝胶可在不破坏三维结构的前提下与各类商用器件形成共形、多通道、原位焊接。与铜（Cu）、锡（Sn）和金（Au）等金属表面形成强而稳定的界面连接，界面90°剥离测试表明，其粘附韧性分别可达约1295 J m^-²（Cu）、1051 J m^-²（Sn）和660 J m^-²（Au）。该湿焊接过程在界面处构建了半互穿的聚合物网络结构，显著降低了界面接触电阻，所得金属-凝胶连接在电流-电压测试中表现出良好的线性欧姆特性，并在拉伸和反复形变条件下保持稳定电学响应（图5）。

基于其可逆可重构的导电特性与稳健的界面焊接能力，该研究展示了多种应用演示，包括：

（1）新一代印刷电路板：导电路径的可擦写特性使电路布局和功能可按需重构，有望应用于生物组织工程等领域，如神经通路构建等。

（2）水凝胶电子腕带，用于高保真肌电信号采集与手势识别：导电凝胶电路可与传统刚性电路板实现稳定互连，并在反复插拔条件下保持可靠的电学性能，且凝胶腕带能够实现高信噪比的生物电信号采集，并在形变和复杂环境下维持稳定工作。

图5（a）CP-PVA有机凝胶与不同基底之间湿态焊接过程的示意图。（b）（c）原始CP-PVA有机凝胶与通过焊接两段CP-PVA有机凝胶获得的焊接样品的拉伸应力-应变曲线（b）及电阻变化（c）。拉伸测试在 200% min^-¹的应变速率下进行。（d）（e）原位共形湿焊接的演示：通过焊接两个CP-PVA有机凝胶环构建的莫比乌斯带结构（d），相比之下，采用常规退火-复溶方法的水凝胶样品在焊接过程中无法保持结构完整性；此外，CP-PVA有机凝胶还可焊接至不锈钢半球表面，并在焊接后保持其半球形几何结构（e）。（f）（g）CP-PVA有机凝胶与铜（Cu）基底的湿态焊接示意（f，比例尺:3 cm），以及粘附于Cu、Sn和Au基底上的CP-PVA有机凝胶在90°剥离测试中的力学表现（g）。（h）CP-PVA有机凝胶与柔性印刷电路板（PCB）的焊接示意。通过激光照射实现的空间选择性图案化，使其能够构建多通道板对板电连接（中间图比例尺: 0.2 mm）。（i）湿态焊接作用机制的示意图。（j）CP-PVA有机凝胶的闭环回收过程示意图。

图6（a）（b）通过零插入力连接器将6通道导电有机凝胶印刷电路板（PCB）或水凝胶PCB与传统刚性PCB相连接的实物照片（a）及模拟信号传输示意（b）。（c）含有8对电极的CP-PVA有机凝胶数字腕带实物照片，用于电生理信号采集。（d）（e）使用有机凝胶数字腕带在执行四种不同手势（手势 I、II、III 和 V）过程中记录的表面肌电（sEMG）信号（d）；基于各通道信号的均方根（RMS）幅值计算得到的对应sEMG空间分布图（e）。（f）（g）可重构有机凝胶基电致发光（EL）器件（f）及LED灯带（g）的实物照片。（h）于有机凝胶PCB构建的可拉伸音频播放电路模型实物照片，该电路由电阻、电容、开关、LED、扬声器及FLM038A集成电路（IC）组成。该音频电路模型整体柔软，并可在拉伸形变条件下保持正常工作。