南京工业大学魏炜、朱银龙团队JACS:定向离子迁移实现高温CO₂电解异质界面的精准优化
- 2026-05-02 13:13:55
南京工业大学魏炜、朱银龙团队JACS:定向离子迁移实现高温CO₂电解异质界面的精准优化
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通讯作者单位：南京工业大学材料化学工程国家重点实验室、南京航空航天大学前沿科学研究院 文献DOI：https://doi.org/10.1021/jacs.5c21833 固体氧化物电解池(SOEC)在高温CO₂电解领域具有重要应用前景，但复合电极中异质界面的精准优化仍面临挑战。传统方法如浸渍、溶出等策略难以在保持电极稳定性的同时实现界面结构的精确调控。本研究首次提出离子定向迁移策略，通过控制Ru离子从萤石相向钙钛矿-萤石异质界面的定向迁移，实现了复合电极(Sr₂Fe₁.₅Mo₀.₅O₆₋δ-CeO₂)界面结构的精准优化。 研究团队设计了一种新型复合电极SFM-005Ru@CeO₂，其Ru负载量仅为0.89 wt%。通过将Ru预分散在CeO₂中，并在900°C热处理诱导Ru离子从CeO₂晶格中定向迁移至SFM-CeO₂异质界面和亚表面。 
DFT计算表明，Ru离子从CeO₂相(L1)迁移至异质界面SFM侧(L3)的相对能量最低(0.78 eV)，而其在CeO₂相中的能量高达5.75 eV，证实了高温驱动定向迁移的热力学可行性。STEM-EELS分析显示，经过900°C热处理后，Ru信号在异质界面处显著富集，而在CeO₂区域仅观察到微弱信号，验证了定向迁移的成功实现。 通过对称电池测试发现，SFM-005Ru@CeO₂在800°C、50% CO-CO₂气氛下的极化电阻仅为0.16 Ω cm²，较未优化的SFM-CeO₂(0.45 Ω cm²)降低了64.4%。CO₂还原反应(CO₂RR)的活化能从SFM-CeO₂的1.33 eV降至0.87 eV。 
单电池测试显示，采用SFM-005Ru@CeO₂阴极的SOEC在800°C、1.5 V条件下实现了2.94 A cm⁻²的电流密度，比SFM-CeO₂阴极(1.10 A cm⁻²)提高了167.3%。当使用更薄的LSGM(140 μm)电解质时，电流密度进一步提升至3.80 A cm⁻²，创造了当前报道的最高纪录。 理论计算和实验表征揭示了Ru定向迁移对界面性质的精准调控机制： 
电子局域函数(ELF)分析表明，Ru迁移增强了界面处电子的局域化程度。氧空位形成能计算显示，Ru修饰使SFM表面的氧空位形成能从10.5 eV降至4.3 eV。EELS谱图显示异质界面处的Ia/Ib比值从体相的0.57降至0.36，表明氧空位浓度显著增加。XANES证实Fe的K边向低能方向移动，表明Fe价态降低，促进了Fe³⁺-Fe²⁺电荷对的生成，增强了电子电导率。 SFM-005Ru@CeO₂阴极在750°C、1.6 A cm⁻²的苛刻条件下连续运行200小时未出现明显性能衰减，展现了优异的稳定性。热循环测试和SEM分析表明电极结构与电解质界面保持完好，无碳沉积现象。 
DFT模拟进一步揭示了反应机理：Ru修饰使CO₂解离步骤从吸热1.79 eV变为放热-0.45 eV，显著降低了反应能垒。虽然CO脱附能略有增加(从0.26 eV升至1.1 eV)，但总反应能垒从1.69 eV降至0.96 eV，证实了催化活性的提升。 
本研究开发的离子定向迁移策略成功实现了复合电极异质界面的精准优化，在保持电极结构稳定性的同时显著提升了CO₂电解性能。这一策略为多相催化体系中界面工程的理性设计提供了新思路，有望推动高温能量转换技术的发展。
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研究背景
创新策略设计
电化学性能提升
界面活性位点调控机制
稳定性和实际应用
结论与展望
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