南京大学郭少华团队EES!!机器学习加速发现多阳离子熵稳定NASICON电解质,全固态钠电池获突破

中高熵材料通过稳定单相固溶体重塑固态电解质设计，但广阔成分空间的探索仍是核心挑战。南京大学郭少华团队针对此瓶颈，引入机器学习加速策略，以离子半径、电负性、价态和构型熵为四个关键描述符，训练高斯朴素贝叶斯模型，高效筛选多阳离子NASICON氧化物成分。模型成功识别出四种含Zr、Ti、Hf、Lu、Ga、Sc的候选材料，其显著特征是熵驱动的稳定作用——完全抑制了传统单阳离子体系中易形成的Na₃PO₄/ZrO₂杂质，为高性能固态电解质开发开辟新径。该方法突破传统试错法局限，将成分探索从“盲目筛选”转向“精准预测”，为复杂多阳离子体系设计提供可推广范式。

团队合成的中熵相Na₁.₂Zr₁.₂Ti₀.₅Lu₀.₅Si₃PO₁₂（ME1-NZSP）表现突出：室温Na⁺离子电导率达1.3 mS cm⁻¹，临界电流密度1.9 mA cm⁻²，钠沉积/剥离循环稳定性超10,000小时，性能优于多数NASICON型电解质。将其与高压Na₃V₂(PO₄)₂F₄正极、钠负极集成全固态钠电池后，进一步验证实用潜力：5C高倍率下放电容量110 mAh g⁻¹，2C循环700次后容量保持率80%。这些数据表明，该电解质兼具高离子传输能力与界面稳定性，解决了全固态钠电池中常见的离子电导率低、循环衰减快等问题，为规模化应用奠定基础。

机制研究表明，熵诱导的相稳定是性能提升核心：适度构型熵通过可控晶格畸变形成连通的Na⁺扩散网络，同时抑制杂质生成；结合密度泛函理论与键价分析，证实多阳离子协同优化了离子传输路径。实际电池测试中，Na|ME1-NZSP|NVPF全电池展现优异倍率与循环性能，验证了其工程化可行性。此项工作不仅推动NASICON固态电解质发展，更建立“机器学习-熵协同设计”框架，可拓展至Li⁺、K⁺及多价离子电池体系。郭少华团队此前在高比能电池、长寿命电极设计等领域的积累，为本次突破提供支撑，相关成果发表于Energy & Environmental Science，为下一代固态电池研发注入新动能。