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固相合成+Flux法生长Nb₃Cl₈:层状剥离Kagome半导体结构调控与磁相变抑制

物理所/国科大/南京大学 Nat. Commun.--Flux合成CsCr₆Sb₆及Kagome近藤晶格实现
一、研究背景
Kagome晶格具有对称性保护的狄拉克点、范霍夫奇点与平带,是研究拓扑物理、阻挫磁性与强关联电子的重要平台。理论预言Kagome 晶格可实现新奇近藤物理,但同时具备局域磁矩与巡游电子的Kagome近藤晶格长期未被实验实现。传统近藤体系多为f电子材料,d电子Kagome体系的强关联近藤物理一直是领域空白。
二、材料简介
CsCr₆Sb₆为类范德华层状晶体,空间群R-3m,晶格参数 a=5.546 (2)Å,c=34.52 (1)Å。材料由双层 Kagome层以ABC方式堆叠,层间由Cs原子分隔,可机械剥离至单层(厚度~1.1nm),且单晶与薄层均对空气、水汽稳定,便于物性表征与器件加工。
三、主要性质
1.电子结构:费米面附近存在Cr-3d 电子主导的极端孤立平带,平带与价带之间存在 50meV–0.5eV 带隙,体系电子关联效应显著,能带重整化因子约为 10。
2.重费米子:有效质量 m*/m₀=60,Sommerfeld 系数 γ=75mJ・mol⁻¹・K⁻²,达到 f 电子重费米子体系水平。
3.输运行为:低温呈现近藤绝缘态,载流子浓度低至10¹⁹cm⁻³,近藤温度T_K=20K,磁阻挫特征温度T_F=72K。
4.维度效应:层数减薄可诱导近藤击穿,薄层(<20层)出现A 型反铁磁序,并表现出奇偶层依赖的磁行为与反常霍尔效应。
四、合成生长与器件制备
1. 自熔剂法(Flux)合成CsCr₆Sb₆单晶
•原料:Cs锭 (99.9%)、Cr粒 (99.9%)、Sb粉 (99.999%),摩尔比:Cs:Cr:Sb=10:3:30。
•Flux合成生长:混合原料装入氧化铝坩埚并真空密封于石英管,升温加热至1223K、保温24h;以2K/h 速率降温至923K随后炉冷。
•后处理:取出熔体水冷,收集六角片状单晶,典型尺寸3mm×3mm×50μm。
2. 薄层样品与器件制备
•剥离:Al₂O₃辅助机械剥离,胶带剥离块材→蒸镀 60–90nm Al₂O₃→热释胶带拾取→转印至 PDMS→转移至 300nm SiO₂/Si 基底
•层数标定:原子力显微镜 + 光学对比度
•器件加工:电子束光刻 (EBL) 图形化,蒸镀Cr/Au (5nm/60nm)电极
五、表征测量
•晶体结构:单晶 X 射线衍射、X 射线粉末衍射、扫描透射电子显微镜
•电子结构:角分辨光电子能谱 (ARPES)、扫描隧道显微镜 / 谱 (STM/STS)
•输运性质:变温电阻率、霍尔效应、磁阻
•磁学与热学:磁化率、低温比热
•薄层器件:低温磁电输运测试
六、图文解析

图1.CsCr₆Sb₆的晶体和电子结构。

图2.CsCr₆Sb₆平带。

图3.超低载流子密度下的挫败磁性和重费米子。

图4.高度可调的TK和隐藏的AFM状态。

图5.磁相图
七、研究成果
1.国际首次在d电子Kagome体系实验实现Kagome近藤晶格。
2.发现CsCr₆Sb₆具有超低载流子浓度、重费米子与近藤绝缘态。
3.实现维度诱导近藤击穿与隐藏磁有序,揭示Kondo–RKKY相互作用的层厚依赖规律。
4.建立维度–磁结构–近藤效应完整相图,为强关联量子体系提供全新研究平台。
八、应用前景
•基础物理:量子临界、非费米液体、拓扑超导等研究
•自旋电子学:层依赖磁电响应,适用于低功耗自旋器件
•二维磁体:奇偶层可控磁有序,可用于高密度存储与逻辑器件
九、总结
本工作采用Flux法成功合成CsCr₆Sb₆,首次实现Kagome近藤晶格,观测到重费米子、近藤绝缘态、维度诱导近藤击穿与层依赖磁有序等新奇量子物态。成果填补Kagome体系与近藤物理交叉领域空白,为强关联阻挫量子材料的设计与调控提供全新思路。



・作者:Boqin Song、Yuyang Xie、Wei-Jian Li(共一)等
・通讯作者:Lin Zhao、Shun-Li Yu、Xiaolong Chen、Tianping Ying
・主要单位:中国科学院物理研究所、中国科学院大学、南京大学、中国人民大学
・发表时间:2025年 7月 1日
・发表期刊:Nature Communications
・分区信息:中科院 1区,JCR Q1
・文章题目:Realization of Kagome Kondo lattice
・文章链接:https://doi.org/10.1038/s41467-025-60785-3
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