本研究提出顺序沉积结合有机插层（SDOI）策略，将多功能有机分子盐酸苯福林（PFCl）引入全蒸镀钙钛矿结晶过程。

PFCl一方面阻隔Cs与Pb前驱体的直接接触、调控低维钙钛矿相形成，另一方面通过C=N与NH3+等官能团钝化未配位Pb和卤素相关缺陷。

基于该策略，天空蓝PeLED实现20.12%外量子效率（EQE）和23,704cdm^-2最高亮度，绿光器件也达到20.25%EQE与74,256cdm^-2亮度，并进一步集成到TFT驱动的有源矩阵显示面板中，展示了面向显示制造放大的潜力。

一、研究背景与核心挑战

钙钛矿发光二极管的产业化潜力：金属卤化物钙钛矿具有优异的光电性质、窄发射带宽和低成本潜力，被认为是下一代显示发光材料的重要候选。热蒸镀路线与现有OLED显示面板生产线兼容，且环境敏感性较低，更适合大面积、工业化制备。

全蒸镀PeLED的效率瓶颈：相比溶液法器件，全蒸镀PeLED性能长期偏低，核心原因是蒸镀钙钛矿薄膜中缺陷密度和陷阱态较高，导致非辐射复合增强、发光效率受限。

低维结构与钝化需协同实现：溶液法PeLED中常通过有机间隔阳离子构筑低维或多量子阱结构，并结合缺陷钝化提升辐射复合。但在热蒸镀体系中，如何让有机分子参与结晶、同时实现有序取向与缺陷抑制仍是难点。

蓝光器件的实际亮度挑战：许多蓝光PeLED的峰值EQE只在低亮度下获得，难以满足实际显示应用。本文的天空蓝器件在567cdm^-2亮度下获得20.12%EQE，并在20,000cdm^-2下仍保持超过10%EQE，显著提升了高亮工作可用性。

二、解决方案：SDOI有机插层策略与PFCl的双功能设计

工艺设计核心：作者采用“CsBr/CsCl共蒸镀-PFCl插层-PbBr₂蒸镀-热退火”的顺序沉积路线。天空蓝器件中，CsBr和CsCl首先共蒸镀至11nm，随后蒸镀12nmPFCl插层和10nmPbBr₂，最后在90°C退火30min。

器件结构：全蒸镀天空蓝PeLED采用glass/ITO/MoOx/TCTA/SDOI-basedperovskite/TPBi/LiF/Al架构；其中MoOx与TCTA分别作为空穴注入/传输相关层，TPBi/LiF/Al作为电子传输与阴极结构。

PFCl的插层作用：PFCl位于Cs与Pb前驱体之间，可延缓两类前驱体直接接触和快速反应，使钙钛矿在退火过程中逐步结晶，避免无序快速成核带来的高陷阱密度。

PFCl的钝化作用：DFT、FTIR与XPS结果共同表明，PF⁺同时具有富电子C=N基团和带正电的NH3+基团，可分别与未配位Pb和卤素组分相互作用，因此兼具有机间隔阳离子与缺陷钝化剂功能。

离子迁移抑制：引入PFCl后，薄膜的离子迁移活化能由对照组的0.272eV提升到0.404eV，说明PFCl还能抑制卤素离子迁移，有助于器件稳定工作。

SDOI与对照体系的关键差异

三、研究亮点

• 提出了适用于全蒸镀PeLED的“有机插层结晶”策略传统共蒸镀中Cs与Pb前驱体容易快速接触并无序结晶，造成高缺陷密度。SDOI通过把PFCl插入前驱体层之间，让有机分子在退火阶段参与结晶过程，而不是在钙钛矿已形成后再被动修饰。

• PFCl同时承担“间隔阳离子+缺陷钝化剂”双重角色PF+的C=N基团可向未配位Pb供电子，NH3+端则可与卤素组分相互作用；这种双功能分子设计使其既能诱导低维相形成，又能降低非辐射复合和陷阱态密度。

• 获得更规则、更高结晶质量的蒸镀钙钛矿薄膜STEM/EDS显示PFCl主要填充在孤立钙钛矿晶粒之间，SEM与AFM观察到SDOI薄膜形成更规则的分离晶粒；AC-STEM进一步显示晶粒具有清晰晶格结构，而对照样品更接近无序或非晶特征。

• 构筑低维相和能量漏斗，提升辐射复合吸收光谱、低温PL与TA光谱均显示SDOI薄膜存在n=2、n=3和n>=4多种低维钙钛矿相。TA动力学表明宽带隙相能快速向窄带隙相能量转移，从而有利于集中发光并抑制非辐射损失。

• 在实际亮度下实现高性能天空蓝发光SDOI器件的EL峰位为489nm，半峰宽约15nm，CIE坐标为(0.06,0.29)。器件在567cdm^-2时达到20.12%EQE，并在高亮度区保持较低滚降，这对显示应用比低亮峰值效率更有意义。

• 从单器件推进到有源矩阵显示验证作者将SDOI全蒸镀PeLED蒸镀到TFT背板上，制备了256x256的AM-PeLED显示面板，可显示天空蓝图案并实现视频驱动，证明该工艺不只停留在小面积器件层面。

• 机制验证强调“参与结晶”而非“后处理修饰”原位PL显示，对照样品退火初期立即发光并随后衰减，说明快速结晶导致缺陷累积；SDOI样品在约45s后才出现PL，随后逐步增强，表明PFCl延缓反应并促进高质量结晶。将PFCl插入已共蒸镀形成的钙钛矿层之间并不能形成同样低维结构，进一步证明PFCl必须参与结晶过程。

四、数据总结

• 器件效率数据

天空蓝SDOIPeLED的EL峰位为489nm，半峰宽约15nm，CIE坐标为(0.06,0.29)。

器件开启电压为2.7V，最高亮度达到23,704cdm^-2（8.4V）。

峰值EQE为20.12%，且该峰值出现在567cdm^-2的实际亮度区间。

30个器件的平均EQE为18.98%，显示出较好的重复性。

在20,000cdm^-2高亮度下，器件仍维持超过10%EQE，说明效率滚降低。

对照器件EQE仅约1.1%，最高亮度约6,517cdm^-2，表明PFCl插层是性能提升的核心因素。

• 稳定性与光谱数据

天空蓝器件在100cdm^-2初始亮度下，半寿命T50为149.5min。

不同电压下EL光谱没有明显峰位漂移，仅出现轻微光谱展宽，说明发光颜色稳定。

SDOI薄膜在29mWcm^-2激发下PLQE达到92%，在0.3mWcm^-2低激发下仍可保持约60%。

低激发强度下PLQE下降说明超低激发区仍存在陷阱辅助非辐射复合，但SDOI已显著降低主要工作区间的缺陷影响。

• 结构与机制数据

EBSD极图显示SDOI薄膜沿{100}晶向具有高度取向和均匀排列。

GIWAXS与XRD分别观察到与低维钙钛矿相关的散射信号和约6.7°衍射峰。

TA光谱中433nm、453nm和485nm的基态漂白信号分别对应n=2、n=3和n>=4相。

离子迁移活化能由0.272eV提升至0.404eV，说明PFCl抑制卤素离子迁移。

原位PL中SDOI样品约45s后才出现发光，并在45-125s内持续增强，支持“延缓反应、优化结晶”的机制。

• 拓展与应用数据

SDOI绿光PeLED获得20.25%峰值EQE和74,256cdm^-2最高亮度。

AM-PeLED面板分辨率为256x256，可显示天空蓝图案并进行视频驱动。

https://doi.org/10.1038/s41566-026-01887-2

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