南京大学固体微结构国家重点实验室 Yulu Liu、Xi Xiaoxiang 团队,联合日本国立材料科学研究所 Kenji Watanabe、Takashi Taniguchi 共同完成,核心研究成果是建立剪切模拉曼成像表征方法,实现多层 3R 相二硫化钼层间滑移铁电翻转的非侵入式原位观测;揭示单晶薄片存在力学分割的独立畴区,各畴区遵循差异化翻转路径,畴壁可定位于特定层间并诱发部分堆叠相变;发现缺陷钉扎效应显著调控中间态驻留时间,同时通过二次谐波识别出三类特征畴壁取向,尤其发现一种普遍存在的手性畴壁方向。该研究厘清了畴壁运动主导的滑移铁电翻转微观机制,为二维范德华铁电器件的性能调控与动力学优化提供了实验表征手段与物理机理支撑。二维范德华层状材料中的界面铁电效应区别于传统离子位移型铁电体系,依靠层间相对滑移实现极化翻转,在非易失存储、光电器件等领域具备广阔应用前景。3R 相二硫化钼作为环境稳定、易大规模集成的原型滑移铁电材料,其堆叠组态直接决定面外极化特性。过往研究多依托光致发光、反射衬度光谱探究少层材料翻转行为,但仍缺乏器件尺度下畴演化与畴壁动力学的系统研究;理论层面普遍认为畴壁运动是极化翻转核心,但实验上对畴区独立翻转、缺陷钉扎、边界取向等关键调控因素仍缺少直接观测证据。
改研究将层间剪切模拉曼光谱用于堆叠组态识别与铁电动力学表征。层间剪切振动模式对层数与堆叠方式高度敏感,不同堆叠构型具备特征拉曼频移与强度分布,可精准区分完全极化、部分极化及中间亚稳态堆叠结构。研究通过搭建双栅场效应器件,施加垂直外场调控极化翻转,结合拉曼空间成像技术,实时追踪不同电场下畴结构的时空演化规律。实验发现,宏观单晶薄片并非结构均匀体系,而是在机械剥离过程中形成多个力学分割区域,各区域在外场下独立发生极化翻转,呈现完全不同的动力学响应特征。
研究进一步厘清了多层体系丰富的翻转路径。三层、四层 3R-MoS₂均存在多种堆叠组态与极化状态,畴壁定位于不同层间时,仅引发局部层间滑移,产生部分极化末端态,而非全局完全极化翻转。不同畴区的中间态驻留时间差异极大,部分区域畴壁超润滑运动导致中间态瞬态存在、难以被光谱捕捉;而缺陷与界面钉扎位点会显著降低畴壁运动速度,稳定中间组态,造成临界翻转场强的区域化差异,这一现象直接解释了器件翻转回线的阶梯式特征与循环可重复性。
借助二次谐波表征,研究识别出样品边界与畴壁的三类特征取向,除常规锯齿型、扶手晶向取向外,还发现一种位于两者角平分附近的手性畴壁取向,且该取向在 3R-MoS₂中普遍存在,与 2H 相材料边缘取向特征形成明显区别。结合光谱与反射衬度联合表征发现,样品边界、厚度台阶与力学分割边界会阻碍畴壁传播,改变畴壁本征特性,进而限制器件翻转一致性与稳定性。脉冲电压测试进一步证实,只要外场超过翻转阈值,即便窄脉冲激励仍可实现可重复极化翻转,体现畴壁运动的超快响应特性。
该研究建立剪切模拉曼成像这一有力表征手段,直观揭示多层 3R-MoS₂铁电翻转由畴壁运动主导,受力学分割边界、层间堆叠方式与缺陷钉扎共同调控。研究明确了多畴独立翻转、多路径相变、畴壁取向多样性等核心物理图像,完善了滑移铁电体系的微观动力学理论,也为二维范德华铁电器件的结构设计、缺陷工程与性能优化奠定了实验和理论基础。
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