南京大学奚啸翔团队Phys. Rev. Lett.: 多层3R-MoS2中铁电翻转的剪切模式拉曼成像

界面铁电性出现在范德华层状晶体中，将铁电性扩展到了传统系统（其中极化源于离子位移）之外。尽管单层单元可以是非极性的，但破缺反演对称性的堆叠能够实现层间电荷转移并产生面外极化，这种极化可以通过相邻层之间的相对滑移来翻转，通常被称为滑移铁电性。这种机制在少层晶体（包括WTe₂、MoTe₂、3R-MoS₂、ReS₂和菱方氮化硼）以及莫尔同质双层或多层中均可运作。这些进展使得超薄铁电器件以及对光学和电子特性的调控成为可能。

在此研究中，作者利用剪切模式拉曼成像来追踪多层3R-MoS₂中的铁电翻转。在同一个薄片内，机械分割出的不同区域会独立响应并遵循不同的翻转路径。部分极化的终态表明，畴壁可以驻留在特定的层对之间，导致部分堆叠转变。中间态的停留时间变化很大，表明钉扎位点强烈影响着翻转动力学。二次谐波产生测量进一步揭示了三种特征性的样品边界和畴壁取向，其中包括一个在锯齿形-扶手椅形角平分线附近常见的手性方向。这些结果提供了一个直接、非侵入的视角，来观察典型滑移铁电体中由畴壁介导的翻转过程，并确定钉扎和机械剥离产生的边界是控制其动力学的关键因素。

图3 (a) 用于D34器件的多层薄片光学显微图；(b) 厚度和初始畴分布的拉曼成像图；(c) 拉曼成像图；(d-i) 在(c)图中标注的区域1-6中代表性位置测得随电场变化的拉曼光谱；(j-k) 区域2和区域3对应随电场变化的反射对比光谱；(l-n) 区域4-6在正向或反向扫描中切换路径的示意图

图4 (a) MoS₂晶格中特定方向的示意图；(b) 三层样品在平行偏振配置下，二次谐波强度随偏振角的变化关系；(c-d) 选自图2和图3的D35器件和D34器件在正向扫描过程中的拉曼成像图

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