2026年7月8日,南京大学固体微结构物理国家重点实验室、现代工程与应用科学学院周豪慎教授团队在Nature上发表题为:Single-phase gradient-solvation-electrolyte-stabilized Li metal batteries 的研究论文。该研究开发电场响应靶向配位反溶剂构建单相梯度溶剂化电解液。
南京大学固体微结构物理国家重点实验室、现代工程与应用科学学院杨伍桀为论文的第一作者;南京大学固体微结构物理国家重点实验室、现代工程与应用科学学院周豪慎教授为论文的通讯作者。
醚基电解液已在锂金属电极体系中取得了突出的应用成效 。但在高压全电池的充电过程中,为接纳正极脱出的锂离子,溶剂与阴离子发生去溶剂化,会加剧电解液的氧化分解。同时,长循环过程中电解液组分的持续消耗会显著改变体系的溶剂化结构,最终导致氧化还原稳定性持续衰减。
本研究向富阴离子型醚基电解液中引入了靶向配体反溶剂(TLAS)。静态条件下,该反溶剂的缔合能力较弱,几乎不参与锂离子的溶剂化过程;而在高压全电池的强电场作用下,靶向配体反溶剂的取向与分布会发生显著转变,其配位能力在正极表面被激活。
这种由靶向配体反溶剂介导的动态溶剂化行为,规避了传统电解液体系中溶剂与阴离子在正极表面固有的去配位 - 再配位过程,从而最大程度抑制了电解液结构重构与界面劣化。
基于该梯度溶剂化电解液,研究团队研发出能量密度达450Wh・kg⁻¹的锂金属软包电池,循环寿命超过750次(容量保持率 80%);同时验证了一款能量密度高达605 Wh・kg⁻¹ 的锂金属软包电池,循环150次后容量保持率仍达96%。该梯度溶剂化策略为金属离子电池的电解液工程设计提供了一条可行的技术路径。