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TMC 的金属-绝缘体、超导-拓扑相等可由电场、离子插层或热触发，但以往研究多局限在微米薄片或液栅器件，面积小、界面无序，且相变原子动力学缺少实时观测。拓扑狄拉克半金属 PdTe₂（Tc≈1.3 K）与其单硫属化物 PdTe（Tc≈4.5 K）均为潜在拓扑超导平台，但高质量、大面积 PdTe 薄膜因高成核能难以直接外延。

若能利用“可控失 Te”在非平衡条件下原位重构 PdTe₂→PdTe，即可在晶圆尺度一步生成低维拓扑超导/狄拉克异质结，避免繁琐转移与界面污染，为片上拓扑量子比特、室温太赫兹偏振源与 CMOS 后端兼容的超导互连提供新材料解决方案。

建立厘米级 PdTe₂ 薄膜的 PLD 生长-原位退火工艺，实现原子级可控的“非化学计量相变”；原位 STEM 实时捕捉相变路径，结合机器学习 MD 揭示 Te 空位驱动 Pd 原子迁移机制；验证相变过程中界面反转对称破缺所诱导的螺旋度依赖太赫兹发射，并评估超导 Tc 与厚度关系；把该“热驱动原子重构”策略推广到 PtTe₂ 等体系，展示通用性。

Te 空位在高温下优先形成，降低 Pd 原子跨 vdW 间隙扩散势垒（<0.2 eV），使 Pd 原子可自下而上逐层填充间隙；形成的 PdTe₂/PdTe 异质界面因晶格失配（≈2.4%）产生失配位错，破坏 C₃v 对称性，从而出现 Rashba 自旋分裂与圆偏振光电流；当 PdTe 厚度 ≥20 nm 时，Tc 可达块体极限 4.5 K，且薄膜可耐受标准微加工工艺（刻蚀、电极制备）而无性能退化。

首次原子尺度实录“PdTe₂ → PdTe₂/PdTe 异质结 → PdTe”三步非化学计量相变；晶格 c 轴膨胀 12%，面内膨胀 2.4%，Pd 原子垂直迁移导致 δ_Pd–Pd 收缩；异质界面因反转对称破缺呈现 140 meV Rashba 自旋分裂，在室温下产生巨大螺旋度依赖太赫兹发射（RCP/LCP 信号反转），而中心对称的纯 PdTe₂ 或 PdTe 无此效应；20 nm PdTe 薄膜 Tc = 4.5 K，与块体极限持平；器件可图案化为微米级霍尔棒并呈现完美欧姆接触，空气环境稳定；同一策略成功用于 PtTe₂→PtTe 部分相变，验证普适性。

该“热退火驱动原子重构”路线可与现有 200 mm CMOS 后端热预算兼容，一步生成晶圆级拓扑超导/半金属横向异质结，无需转移，可直接集成到太赫兹偏振源、拓扑超导量子干涉器（TSQUID）与低耗散互连，加速二维拓扑材料走向实用电子、自旋与光电子器件。

Fig. 1a│Te 空位驱动 Pd 原子迁入 vdW 间隙的相变原子模型。Fig. 1b│DFT 计算显示 PdTe₂→PdTe 分步能量路径，势垒 <0.2 eV。Fig. 1c–g│COOP 揭示 PdTe₂ 反键态弱化、中间态成键增强、PdTe 最终稳定。

Fig. 2a│20–200 °C 阶梯退火时间-温度剖面。Fig. 2b–f│原位 STEM 展示 PdTe₂ 自下而上逐层转变为 PdTe，200 °C 完全转化。

Fig. 3a–c│原子快照量化 Pd 原子列间距 δ_Pd–Pd 与倾角 α 随相变演化。Fig. 3d–f│FFT 与逆 FFT 给出 PdTe₂(002)2.5 Å→PdTe 2.8 Å，c 轴膨胀 12%。Fig. 3g–i│线轮廓测得 a 轴 4.02→4.11 Å，c 轴 5.08→5.69 Å，δ_Pd–Pd 明显收缩。

Fig. 4a│归一化电阻-温度：PdTe Tc = 4.5 K，高于 PdTe₂(1.35 K)与异质结中间态。Fig. 4b,c│磁场下电阻转变移动，验证二维超导特性。Fig. 4d│太赫兹发射实验装置示意图。Fig. 4e│界面失配位错降低对称性示意图。Fig. 4f│面内晶格拉伸致 C₃v→C₁ 对称破缺。Fig. 4g│PdTe₂/PdTe 异质结呈现 RCP/LCP 反转的巨螺旋度依赖太赫兹发射。Fig. 4h│THz 振幅随四分之一波片角 θ_λ/4 变化，φ=0°/90° 均呈正弦依赖。Fig. 4i│拟合参数 C（螺旋度系数）远大于 L₁、L₂，确证圆偏振光电流主导。

标题：Molecular press annealing enables robust perovskite solar cells

作者：Zhongqiang Chen, Jin-an Shi, Jianqi Huang, Yuan Chang, Ruijie Xu, Kankan Xu, Xu Zhang, Xudong Liu, Da Tian, Yong Zhang, Sajjad Ali, Xingze Dai, Gan Liu, Zheng Dai, Shuai Zhang, Fucong Fei, Xiaoxiang Xi, Yufeng Hao, Liang He, Wu Zhou, Teng Yang, Junfeng Gao, Feng Ding, Yongbing Xu, Fengqi Song, Biaobing Jin, Xinran Wang, Yi Shi, Rong Zhang & Xuefeng Wang

出版信息：Nat. Mater. (2026) 

Published：16 January 2026