(引子:孔径超过20 Å的介孔分子筛,自20世纪90年代初被发现以来一直备受关注,最著名的是美孚公司的M41S系列材料,如MCM-41。然而,构成孔壁的无定形二氧化硅框架,导致热稳定性和水热稳定性较低。高硅沸石兼具优异的热/水热稳定性和强酸性,成为石油化工和精细化工过程中不可或缺的多相催化剂。大多数工业相关的12元环大孔沸石(如Beta沸石和USY),孔径通常低于7.5 Å,不足以处理较大尺寸的分子。数种具有超大孔的硅酸盐沸石,包括16元环、20元环以及NJU120-1和NJU120-2中的22元环材料)具有稳定结构的超大孔沸石,在催化和分子分离领域具有重要意义,但目前绝大多数沸石仍为微孔材料,限制了对大尺寸底物的处理能力。在少数具有介孔结构的超大孔沸石中,孔道通常呈现为狭长的非圆形孔口。
近日,南京大学黎建特聘研究员,南京工业大学徐乐教授和中国石油化工股份有限公司林伟研究员等在Science上发文,报道一种具有本征圆柱形介孔体系的稳定硅酸盐沸石NJU120-6,该材料具有当前最大的36元环窗口,自由直径为25.71Å×19.12Å。
NJU120-6的骨架密度低至9.39 Si原子/立方纳米,孔容达0.66cm3/g。该材料在1173 K高温下,仍保持结构稳定,且可通过引入铝或钛元素,分别在大分子催化裂化和液相烯烃氧化反应中展现出优异的催化性能。
第一作者:Jiazheng Sun,Xudong Tian
通讯作者:Wei Lin,Le Xu,Jian Li
通讯单位:南京大学,南京工业大学,中国石油化工股份有限公司
A 36-ring zeolite with intrinsic cylindrical mesopores.
具有固有圆柱形介孔的36元环沸石。
图1:NJU120-6的OSDA设计与孔隙。
图2:NJU120-6的拓扑结构分析。
图3:NJU120-6的精修及NJU120-6中OSDA的位置。
图4:NJU120-6的孔结构分析及分子筛催化剂的催化性能。
Jiazheng Sun et al. , A 36-ring zeolite with intrinsic cylindrical mesopores. Science 0,eaec 4882 DOI:10.1126/science.aec4882
本文译自Science。