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南京林业大学姜波ACS Sus.Chem.Eng. | 基于垂直3D打印构建多尺度光催化剂阵列用于环境修复

2026-03-20 12:10:22

英文原题：Vertically Aligned Multiscale Heterojunction Arrays via 3D Printing for Efficient Photocatalytic Nitro-Hydrogenation

通讯作者：姜波（南京林业大学）；金永灿（南京林业大学）；梁志强（苏州大学）

作者: 姜波, 杜骋阳, 陈楚楚, 郭新宇, 吴文娟, 张超锋, Sehrish Manan, 金永灿, 梁志强

摘要

可见光驱动的二氧化钛（TiO₂）光催化剂在能源与环境领域应用前景广阔，但目前发展的TiO₂光催化剂普遍存在带隙宽、仅能被紫外光激发以及载流子复合快等局限性，限制了其光催化性能。本研究受植物结构的光吸收策略启发，通过3D打印技术制备了一种垂直取向的多尺度阵列光催化剂。其中，垂直打印并碳化的木质素/TiO₂（锐钛矿型）微米柱、水热反应生长的金红石型TiO₂纳米棒和Pd纳米颗粒分别充当“树干”“树枝”和“树叶”。这种由Pd/ C及锐钛矿/金红石型TiO₂异质结构成的多级结构光催化剂不仅具有高比表面积（592.23 m²·g^-1）以实现多重光散射，还可将光响应范围从紫外区拓展至可见光区，其功函数约2.81 eV，能够显著提升可见光环境下反应界面的传质效率。以4-硝基苯酚的还原加氢反应为例，研究发现该光催化剂对高浓度工业级4-硝基苯酚（2.0 g·L^-1）表现出优异的光催化还原性能，反应的TOF值高达16.0 mol_4-NP·mol^-1·min^-1，且在循环使用10次后性能未出现明显下降。本研究提供了一种简便、可规模化应用的3D打印策略，可有效提升TiO₂的光捕获能力，为实现高效太阳能利用和可持续环境工程提供了新途径。

正文

单组分TiO₂光催化剂存在带隙宽、载流子复合率高、可见光利用率低等固有限制。现有改性策略（如掺杂、异质结构建）多基于粉体或块体形式，面临易团聚、难回收、活性位点暴露不足、电荷传输路径迂回等问题。传统有序纳米阵列的可控制备依赖特定基底，且可见光活化常伴随结构稳定性下降，制约了其规模化应用与性能提升。

基于此，本文提出了一种仿植物结构的多尺度异质结阵列光催化剂。通过木质素辅助的垂直3D打印技术构建了木质素/TiO₂阵列（树干），经碳化后负载TiO₂纳米棒（树枝）与Pd纳米颗粒（树叶），形成森林状层级结构。

图1. 基于垂直3D打印的仿生层级异质结阵列的构建

该工作构建的多级异质结阵列结构表现出优异的光催化活性和稳定性，对典型污染物4-硝基酚具有高效光催化加氢转化性能。当木质素与TiO₂质量比为1:3时，催化反应可在7 min内完成，表观速率常数达25.2，转化频率（TOF）高达16.0 mol_4-NP·mol^-1·min^-1。机理研究表明，Pd纳米颗粒作为活性中心可解离NaBH₄形成Pd-H物种，木质素碳与TiO₂异质结构协同促进光生电子传输，共同加速硝基加氢过程。该催化剂在10次循环后仍保持稳定活性，且对高浓度废水（2.0 g·L^-1）具备良好适应性，为工业难降解污染物资源化处理提供了高效可行的光催化解决方案。

图2. 所制备阵列光催化剂用于4-NP还原的光催化性能与机理

小结

本研究受植物结构的光捕获策略启发，通过垂直3D打印技术构建了多尺度异质结阵列光催化剂。该结构以碳化木质素/锐钛矿型TiO₂阵列为“树干”，金红石型TiO₂纳米棒为“树枝”，Pd纳米颗粒为“树叶”。得益于增强的可见光吸收与快速光生电子传输能力，该多尺度阵列结构对高浓度工业4-硝基酚表现出卓越的光催化性能。催化剂同时具备良好的循环稳定性，其Pd/C及锐钛矿/金红石异质结结构有效促进了传质过程。本研究为构建多尺度超结构提供了一种简便、可扩展的垂直3D打印策略，为提升能源与环境应用中的可见光捕获能力开辟了新途径。

相关论文发表在ACS Sustainable Chemistry & Engineering上，南京林业大学姜波副教授为文章第一作者，南京林业大学姜波副教授、金永灿教授和苏州大学梁志强教授为通讯作者。

作者简介

姜波副教授

姜波，博士，南京林业大学轻工与食品学院副教授，硕士生导师。2020年6月毕业于南京林业大学制浆造纸工程专业。长期从事生物质资源高效转化利用、木质素3D打印等领域的基础研究、材料创制和技术开发工作。近5年，以第一或通讯作者身份在Nat. Commun.、Coordin. Chem. Reviews、Adv. Funct. Mater.等期刊发表学术论文40余篇，累计他引4700余次，H指数37，授权发明专利2件。获第八届中国科协“青年托举”人才、江苏省“青蓝工程”优秀青年骨干教师等称号，获江苏省材料学会科学技术一等奖1项，入选2025年度“全球前2%顶尖科学家”榜单，担任 SCI一区TOP期刊Research、Nano-Micro Letters青年编委等。

金永灿教授

金永灿，南京林业大学轻工与食品学院二级教授，博士生导师。国际木材科学院院士、中国造纸学会绿色低碳专委会副主任、中国化学会纤维素专委会副主任委员、Journal of Bioresources & Bioproducts期刊副主编。1998年获南京林业大学林产化工专业博士学位，主要从事制浆造纸工程、生物质化学及利用领域的科研与教学工作。主持国家自然科学基金重点项目等国家及省部级项目20余项，在Nat. Commun.、Chem. Soc. Rev.等期刊发表学术论文400余篇，授权国内外发明专利20余件，获省部级科技进步一等奖和二等奖各1项。全国普通高等学校本科教育教学评估专家，虚拟仿真实验国家级一流课程负责人。江苏省“333高层次人才培养工程”中青年学术领军人才，获首届全国“蔡伦青年科技奖”，入选ScholarGPS全球前0.05%顶尖科学家榜单。

梁志强教授

梁志强，苏州大学纳米科学技术学院教授，博士生导师。2013年获哈尔滨工业大学工学博士学位，硕士和博士期间在哈工大材料学院空间环境材料行为及评价技术国家级重点实验室从事航天器用光学/热学材料的制备、空间环境与材料交互作用理论、有机光电器件表界面研究。先后在美国华盛顿大学（UW西雅图）曹国忠教授团队（2010-2012）、美国西北太平洋国家实验室（PNNL）刘俊教授团队（2012-2013）做国家留学基金委公派联合培养博士研究生。2013年入职苏州大学功能纳米与软物质研究院，2018-2019年在美国马里兰大学（UMD华盛顿）胡良兵教授团队做公派访问学者。2023年挂职苏州大学先进技术处副处长。主持国家173计划技术领域基金重点项目、国家重点研发计划“纳米前沿”重点专项子课题任务等，在Energy Environ. Sci.、Adv. Mater.等期刊发表学术论文70余篇，授权国家发明专利10余项。

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