南京理工大学李红超副教授CEJ|强金属-载体相互作用促进磺胺甲恶唑降解

铁基Fenton反应被广泛认为是废水处理中最具代表性的高级氧化工艺之一。在传统的均相Fenton体系中，Fe(II)与H₂O₂反应产生的羟基自由基能够有效降解几乎所有类型的难降解有机污染物。然而，该体系存在若干固有局限性，包括严格的pH操作要求和大量含铁污泥的产生，这些因素严重制约了其实际应用。

本研究系统论证了如何利用强金属-载体相互作用理性设计铁基类Fenton催化剂，在不依赖外部辅助的条件下实现催化活性和稳定性的同步提升。该催化剂通过将钯纳米颗粒负载于氧化铁载体，并经还原处理诱导氧化铁覆盖层向钯表面迁移而制备。在降解模型污染物磺胺甲噁唑时，所得Pd/FeOₓ/H₂O₂体系的准一级动力学常数分别达到无SMSI效应的Pd/Fe₂O₃/H₂O₂体系和FeOₓ/H₂O₂体系的73.6倍和11.5倍。特别值得注意的是，SMSI策略使磺胺甲噁唑的降解动力学常数达到0.368 min⁻¹，较已报道的铁基催化剂性能提升超过一个数量级。研究表明，SMSI效应能够介导从钯到表面氧化铁的持续电子转移，从而在反应过程中提高动态表面Fe(II)浓度，进而增强羟基自由基的生成。同时，SMSI的形成将铁离子浸出浓度抑制在0.1 ppm以下，显著提升了催化稳定性。通过调控SMSI形成条件（300-500°C），该策略实现了对类Fenton活性的精确调控。此外，该策略还可拓展至其他能与氧化铁载体形成SMSI的金属体系（如铂）。本研究不仅为设计先进非均相Fenton催化剂提供了新策略，也拓展了SMSI效应在水体修复领域的应用前景。

版权声明：本公众号仅用于分享前沿学术成果，无商业用途。如涉及侵权，请联系公众号后台删除！