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正极材料对锂离子电池的性能、成本起决定性作用。在各类候选材料中，高镍层状正极（Ni ≥ 90 mol%）因高容量、低成本成为主流发展方向。但随着镍含量升高，材料会出现严重的Li/Ni 混排，尤其在高压长循环下，会发生不可逆相变、释氧、体相疲劳与开裂，最终导致结构坍塌、容量衰减与电压衰退。

尽管研究者在材料物理与合成化学方面已付出大量努力，稳定高镍正极结构仍极具挑战；特别是改性元素筛选长期依赖试错法，耗时耗力。在此背景下，机器学习提供了数据驱动路径，可基于已有研究预测能提升高镍正极性能的掺杂离子。

正极能量密度主要由电压与比容量决定，因此：

- 抑制 Li/Ni 混排（解决相变、缓解电压衰减）

- 提升循环稳定性

是开发高性能高镍正极的关键。

南航申来法团队基于已报道的掺杂高镍正极文献数据，采用可解释机器学习（随机森林 RF + SHAP 加性解释），预测掺杂对 Li/Ni 混排与容量保持率的影响。

结合机器学习预测与前期高镍正极设计经验，选取LiNi₀.₉₃Co₀.₀₇O₂（NC）为模型体系，引入Al³⁺与 Sn⁴⁺共掺杂，同时提升电压稳定性与容量保持率，并系统研究了二者的协同作用。

从原料角度，Al³⁺与 Sn⁴⁺环境优势显著，矿藏储量远高于有毒的 Co，其中 Al 更是地壳中最丰富的金属，适合规模化应用。

引入非磁性 Al³⁺、Sn⁴⁺可有效缓解高镍正极中磁性阻挫引起的超交换相互作用，从而抑制 Li/Ni 混排。

此外，竞争掺杂机制促使形成：

- 表面：富 Sn 界面层

- 体相：均匀 Al 掺杂结构

强 Al–O 与 Sn–O 键起到结构支柱作用，阻止 H2/H3 相共存，降低各向异性晶格应变，进而缓解电压衰减。

富 Sn 界面层抑制正极/电解液界面接触劣化，稳定界面并减少循环中产气。

综上，这种坚固的“由外到内”结构协同提升了高镍正极的循环稳定性，验证了基于机器学习筛选掺杂元素的可行性，为开发长寿命、低电压衰减的正极材料提供了更多选择。

申来法现任南京航空航天大学材料科学与技术学院副院长、教授及博士生导师，是该校材料科学领域的学术领军人物。其学术成就突出，曾获国际电化学学会“电化学材料科学奖”等多项荣誉，并在教学管理、国际合作和产学研融合方面为学校发展作出重要贡献。