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南京大学/广州大学,最新Nature Communications!

2026-04-16 03:07:46

研究背景

利用水蒸气将 CO₂光催化还原为甲烷（CH₄）是实现碳循环闭合与可再生能源存储的理想路径，但该八电子还原过程面临产物选择性差、析氢副反应（HER）竞争剧烈、光生载流子复合快等核心瓶颈。

传统 TiO₂基光催化剂活性与选择性不足，单金属 Ir 位点虽能高效解离 H₂O，但强亲水特性会形成致密氢键网络（HBN），阻碍活性氢（*H）向含碳中间体转移，大量生成 H₂副产物；单金属 Cu 位点疏水性过强，H₂O 解离效率低，同样难以实现高选择性 CH₄生成。如何精准调控界面水吸附构型与氢转移动力学，成为提升 CO₂光催化甲烷化选择性的关键。

南京大学万海勤、邹伟欣、广州大学刘兆清等人在《Nature Communications》上发表了题为“Asymmetric charge-polarization tailoring active hydrogen transfer for selective photoreduction CO₂ to CH₄”的研究论文。

图文解析

图1： a, 通过选择性光催化CO₂RR实现太阳能甲烷化过程的示意图。b, 通过Ir-Cu协同相互作用调控HBN的方案

图2：催化剂的合理设计与表征

图3：IrCu/TiO₂中更强的电子相互作用导致Ti-O键伸长和O_v生成，从而增强光生电荷分离

图4：IrCu/TiO₂上光催化CO₂甲烷化的高选择性

结论

本工作成功构建 IrCu/TiO₂双功能光催化剂，通过不对称电荷极化重构气 - 固界面氢键网络，实现 H₂O 的 H-down 优势吸附与活性氢定向转移，在无牺牲剂温和条件下，将 CO₂光催化还原制 CH₄的选择性提升至 98.6%，量子效率达 7.9%。

该研究阐明了界面水吸附构型、氢转移动力学与产物选择性的构效关系，为设计高选择性 CO₂光催化甲烷化催化剂提供了全新的界面工程策略。

文献信息

Chenxu Yin, Zhecheng Sun, Kunlin Tang, Weixin Zou*, Haiqin Wan*, Zhao-Qing Liu*, Lin Dong.Asymmetric charge-polarization tailoring active hydrogen transfer for selective photoreduction CO₂ to CH₄.Nature Communications.

DOI：10.1038/s41467-026-71695-3