南京大学季荣、张文辉团队JHM:硝化活性污泥中氨氧化菌与异养菌协同转化烷基双酚(BPA、BPE和BPF)
- 2026-05-09 11:33:59
南京大学季荣、张文辉团队JHM:硝化活性污泥中氨氧化菌与异养菌协同转化烷基双酚(BPA、BPE和BPF)
第一作者：许航、张文辉 通讯作者：季荣、张文辉 通讯单位：南京大学环境学院 论文DOI: 10.1016/j.jhazmat.2026.141472 图文摘要 
成果简介 近日，南京大学环境学院季荣教授和张文辉博士在Journal of Hazardous Materials上发表了题为“Synergistic transformation of alkylbisphenols (BPA, BPE, and BPF) mediated by ammonia-oxidizing bacteria and heterotrophic bacteria in nitrifying activated sludge”的研究论文。本研究发现烷基双酚（BPA、BPE和BPF）虽能在富集硝化活性污泥中被快速去除，但主要归因于氨氧化菌（AOB）产生的亚硝酸盐介导的非生物硝化反应，生成了多种持久性的硝基芳香化合物，而真正矿化为CO2的比例不足1%。该研究提醒常规脱氮工艺在去除双酚类物质的同时，可能伴随毒性更强的硝基污染物的生成，需警惕二次污染风险。 全文速览 以富集的硝化活性污泥为研究体系，分别以5 mg/L的BPA、BPE、BPF和BPS为目标污染物，设置氨氧化活性组、氨氧化活性抑制组（添加ATU）和灭菌对照组（添加NaN3），监测各双酚化合物的残留浓度。采用HPLC-QTOF-MS/MS鉴定转化产物，以14C-BPA为代表进行物料平衡分析，并通过16S rRNA高通量测序和共现网络分析识别参与污染物转化的关键微生物类群。结果表明，烷基双酚（ABPs，包括BPA、BPE和BPF）在48 h内被完全去除（半衰期为11–12 h），而BPS几乎不降解；添加ATU后ABPs去除率降至约10%，表明氨氧化细菌是ABPs转化的主要贡献者。共鉴定出包括对硝基酚等硝基芳香化合物在内的9种转化产物。¹⁴C-BPA归趋实验的结果表明72 h内BPA矿化率不足1%，而95%的放射性以包括硝基产物在内的可提取残留形式存在。氨氧化菌Nitrosomonas是驱动ABPs非生物转化的关键类群，而Sphingomonas、Comamonas和Methylotenera等异养细菌参与了ipso-羟基化和氧化裂解等转化途径。本研究表明，常规硝化活性污泥工艺虽能高效去除烷基双酚，但会伴随持久性有毒硝基芳香化合物的生成，而非彻底矿化，需警惕其潜在的环境风险。 引言 双酚类化合物是一类人工合成的化学品，虽然双酚A（BPA）在许多国家和地区已限制使用，但是其替代品（如BPE、BPF和BPS等）同样存在内分泌干扰效应，因此，BPA及其替代品的有效去除，已成为当前环境治理的迫切需求。在污水处理厂中，氨氮是最主要的含氮污染物，硝化作用（氨氧化）是去除氨氮的核心过程，氨氧化细菌（AOB）在硝化过程中可通过共代谢作用转化多种有机微污染物。此外，AOB产生的亚硝酸盐也可能与某些化合物（如雌二醇、BPA及其他酚类）发生非生物反应，进一步促进其在硝化体系中的转化。在具有硝化活性的污泥（NAS）中，AOB与异养菌之间的协同关系（例如互补或接力转化）对于许多微污染物的彻底去除至关重要。然而，关于BPA的主要替代品（如BPE、BPF和BPS）在硝化活性污泥中的具体转化路径和微生物机制，目前尚缺乏系统认识。为此，本研究旨在全面解析烷基双酚（ABPs，包括BPA、BPE和BPF）在NAS中的转化规律，并重点解决两个问题：1）区分AOB与异养菌在ABPs去除中的相对贡献；2）揭示AOB介导的非生物硝化与异养菌驱动的生物转化之间的协同机制。 图文导读
图1：BPA（A）、BPE（B）、BPF（C）和BPS（D）在硝化活性污泥（NAS）中的去除情况 如题1所示，在硝化活性污泥（NAS）中，在氨氧化活性处理组中，烷基双酚（ABPs，包括BPA、BPE和BPF）在48 h内被快速去除，而BPS几乎不发生降解。加入微生物抑制剂NaN₃后，所有双酚化合物均无明显转化，证实去除是由微生物活动驱动。加入氨氧化活性抑制剂ATU后，氨氧化活性大幅下降，同时ABPs的去除率降至约10%，表明氨氧化细菌（AOB）在ABPs的去除中起主导作用，但异养菌也参与了部分转化。 
图2：烷基双酚类化合物（ABPs，包括BPA、BPE和BPF）在硝化活性污泥（NAS）中的转化路径 ABPs在硝化活性污泥中的转化路径主要包括三条（图2），1. 硝化路径（主导）：AOB产生的亚硝酸盐与ABPs发生非生物硝化反应。BPA首先转化为硝基-BPA，进一步通过脱烷基硝化生成对硝基酚和硝基-4-(2-羟基丙烷-2-基)苯酚。BPE和BPF也经历类似的硝化过程，生成相应的硝基产物。这些硝基芳香化合物在实验周期内持续存在，难以进一步降解；2. ipso-羟基化路径：由异养菌通过II型ipso-取代反应，在ABPs的酚羟基对位引入羟基，生成中间体对苯二酚和相应的单酚化合物。该路径产生的单环中间体可被进一步转化；3. 氧化裂解路径：ABPs经氧化重排和碳链裂解，生成4-羟基苯乙酮、4-羟基苯甲醛和4-羟基苯甲酸等单环产物。这些产物可被异养菌进一步矿化为CO2。BPF因碳桥上缺少季碳或甲基，无法发生氧化重排，其单环产物主要通过ipso-羟基化生成。总体而言，AOB驱动的非生物硝化在ABPs转化过程中占主导地位，生成持久性硝基产物；而异养菌参与的ipso-羟基化和氧化裂解路径虽有助于转化，但贡献有限。 
图3: 14C-BPA在硝化活性污泥中的放射性分布 利用14C标记的BPA追踪其在硝化活性污泥中的最终去向。在72 h内，约95%的初始放射性以有机溶剂可提取残留的形式存在（图3），主要包括未转化的BPA及其转化产物（以硝基芳香化合物为主，如硝基-BPA、对硝基苯酚等）。仅有不到1%的BPA被彻底矿化为14CO2，另有约5%形成污泥结合残留（可能通过共价键结合或进入微生物细胞内）。结果表明，BPA在硝化活性污泥中并未被有效矿化，绝大部分以母体或转化产物的形式残留于污泥中，其中硝基产物占主导，这些物质具有持久性和潜在毒性，环境风险不容忽视。 
图4：BPA、BPE和BPF暴露后硝化活性污泥中优势细菌门（A）和属（B）的相对丰度变化 
图5: 基于前100个OTU（按相对丰度）的共现网络分析，依据显著的Spearman相关性（P < 0.05），以及ABPs转化与前100个OTU之间的显著相关性（P < 0.05，n = 12）。（A）整体网络；（B）从整体网络中提取的与ABPs转化直接相关的OTU中心网络；（C）中心网络中OTU的相对丰度及分类信息。 ABPs暴露后，NAS中的优势细菌属包括Nitrosomonas、Sphingomonas、Methylobacillus和Comamonas，共占OTU总数的约70%（图4）。其中，Nitrosomonas（AOB）的相对丰度从驯化前的不足1%上升至约20%，成为最优势的菌属，表明AOB在NAS中被高度富集。 网络分析表明，ABPs的转化是AOB与多种异养菌协同作用的结果。Nitrosomonas主导硝化路径生成硝基产物，而Sphingomonas、Comamonas和Methylotenera等异养菌接力进行后续转化（图5）。然而，异养菌无法有效清除ABPs转化过程中生成的硝基芳香化合物，导致持久性产物的积累。该网络分析为理解群落水平的代谢分工提供了依据。 小结 本研究系统分析了烷基双酚（ABPs，包括BPA、BPE、BPF）和双酚S（BPS）在硝化活性污泥中的转化行为。结果发现ABPs可被快速去除，但主要依赖AOB产生的亚硝酸盐介导的非生物硝化反应，生成硝基-ABPs、对硝基酚等持久性硝基芳香化合物，而BPS因结构稳定几乎不降解。14C示踪实验的结果表明，BPA的矿化率不足1%，约95%以可提取残留形式滞留在污泥中。关键微生物包括以Nitrosomonas为代表的AOB（主导硝化）和以Sphingomonas、Comamonas和Methylotenera为主的异养型（参与ipso-羟基化和氧化裂解），两者形成协同但非均衡的转化网络。本研究揭示了传统硝化活性污泥工艺在去除ABPs时，可能伴随毒性更强、更持久的硝基污染物的生成，为污水处理厂双酚类物质的环境风险评估提供了重要警示，建议控制亚硝酸盐积累并增设后处理单元以降低潜在生态风险。 上述研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金和江苏省科技创新计划等项目的资助。 作者介绍通讯作者：张文辉，博士，南京大学环境学院助理研究员。研究方向为磺胺类抗生素与双酚类化合物的微生物降解机制解析，以及生物强化技术的研发。先后主持国家/江苏省博士后科学基金2项，国家自然科学基金项目1项、国家重点研发计划子课题1项。以第一/通讯作者身份在Journal of Hazardous Materials、Environmental Pollution等杂志发表SCI论文十余篇。 通讯作者：季荣，南京大学环境学院教授，博士生导师，国家有机毒物污染控制与资源化工程技术研究中心副主任。研究方向为基于同位素示踪技术研究新污染物在环境中降解和残留、在生物体内富集、转化和效应，以及污染环境修复原理与技术。已经制备合成了多种14C-和13C-同位素标记化合物。主持国家自然科学基金委重点项目2项、国际合作项目2项，国家重点研发计划课题2项。在Nature Nanotechnology、Nature Communication、Environmental Science & Technology和Water Research等期刊上发表学术论文200余篇。 
JHM家族期刊包括Journal of Hazardous Materials (JHM)，Journal of Hazardous Materials Letters (JHM Letters)，Journal of Hazardous Materials Advances (JHMA)，以及聚焦前沿细分领域的Journal of Hazardous Materials: Plastics (JHMP) 和 Journal of Hazardous Materials: Organics (JHMO)。JHM，JHM Letters和JHMA三本期刊具有相同的scope，侧重在环境危险物质的迁移，影响，检测和去除。旗舰期刊JHM发表高水平科研和综述文章，JHM Letters完全开放获取，发表Letter-type科研和前沿综述文章（3000字限制，4副图/表），JHMA定位为中档开放获取期刊。JHMP完全开放获取，专注微纳米塑料及其添加剂的环境行为、生态健康效应与污染控制技术研究，JHMO完全开放获取，致力于环境中各类有机污染物的分析、归趋、治理及毒理效应研究。 
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