【液流论文】南京工业大学黄康团队Angew:通过咪唑鎓接枝动态离子导电间隔层实现有机溶剂中超快阴离子跳跃传导用于稳定非水液流电池
- 2026-05-30 10:08:43
第一作者：盖芃竹
通讯作者：黄康&徐至
通讯单位：南京工业大学
DOI：10.1002/anie.6160285
感谢南京工业大学黄康团队（第一作者：盖芃竹）校稿！
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1.膜制备与特性
图1非水液流电池（NAFB）用高耐有机溶剂的咪唑鎓接枝交联聚苯并咪唑（PBI）膜的设计原理示意图
作者团队通过非溶剂诱导相分离（NIPS）法制备的膜随后用K₂S₂O₈进行交联，该处理通过缩短PBI链间距产生了“愈合”效应，从而获得具有卓越有机溶剂耐受性和优异渗透抑制性能的膜。
图2：不同烷基咪唑接枝交联PBI膜（K-19PBI-Im）的表征
作者团队采用α，α ′-二溴对二甲苯（DBX）作为接枝剂，将多种烷基咪唑鎓（Im）侧链（乙基咪唑鎓（EIm）、丁基咪唑鎓（BIm）和己基咪唑鎓（HIm））引入K-19PBI材料中。带有咪唑鎓侧链的膜（K-19PBI-Im）不仅完整保留了原有的分级孔结构，还展现出卓越的有机溶剂耐受性。此外，烷基咪唑鎓官能团显著提升了对电解质组分的吸附能力，从而实现了更快的离子传输速率。在所有K-19PBI-Im膜中，K-19PBI-Bim膜表现出最均衡的整体性能。
2.离子传输行为与电池性能
图3 K-19PBI-yBIm膜的表征
改性后，K-19PBI-yBIm膜的IEC从0.49提升至1.23meq g-1，对电解质的吸附能力、载流子传输速率和机械性能也得到显著改善。此外，接枝后的膜对活性物质的渗透性也极低。
图4非水性液流电池中膜的电池性能
与商用Celgard膜及未接枝膜相比，K-19PBI-yBIm系列展现出优异的NAFB性能，VE和EE均随接枝度的增加而提升。相对较低的CE和VE主要归因于氧化还原活性材料副反应产生的不可逆副产物引起的界面极化，而非膜本身的固有电阻。然而，更高的接枝度伴随电解质过度吸收导致的膜显著溶胀，从而降低了CE。尽管如此，K-19PBI-yBIm膜的溶胀率仍保持在适度可控范围内（<20%），有利于实际电堆压缩和规模化生产。
长循环测试显示在5mA cm⁻²下经过330次稳定循环后，其平均EE仍维持在约66.1%。同时，绝对放电容量始终高于200mAh/L且未出现快速衰减，远优于商用Celgard 2500膜，仅循环70次后即失效，平均EE仅为约48.8%，且容量迅速衰减。
图5咪唑鎓的机制性见解
