南京工业大学周荣飞教授团队等Nat. Commun.:超薄沸石膜实现 CO₂高效分离

图 1 TCI 法制备沸石膜示意图

多孔基底→浸渍涂覆制备二维 MFI 纳米片晶种层→T 合成形成超薄连续沸石膜；绿色为 MFI 纳米片、蓝色为 CHA 晶体、黄色为 OSDA、浅蓝色为凝胶中前驱体；标注 10 元环（10 MR）、8 元环（8 MR）

图 2 TCI 法制备 Si-CHA 膜表征

a、b：18h 合成 Si-CHA 膜表面及截面 SEM 图；c：12h 合成 Si-CHA 膜截面 STEM 图，含局部放大图及选区电子衍射（SEAD）图谱；d：Si-CHA 膜孔隙率分析；e：TCI 法与传统二次生长（CSG）法制备 Si-CHA 膜单气体渗透性能对比

图 3 TCI 法 Si-CHA 沸石形成机制及表征

a：MFI 向 CHA 拓扑转化机制示意图；b：不同合成时间 Si-CHA 膜 ATR/FTIR 光谱；c：膜厚度方向不同深度 XPS 谱；d：MAS NMR 谱；e、f：12h 合成混合沸石 HRTEM 图；g：MFI→CHA 转化及脱水反应吉布斯自由能 DFT 模拟结果

图 4 TCI 法 CHA 膜混合气分离性能

a：干态 CO₂/CH₄混合气中，压力降对 Si-CHA 膜分离性能影响；b：湿热 CO₂/CH₄混合气中 Si-CHA 膜长期稳定性；c：干态 CO₂/CH₄混合气中，TCI 膜与已报道聚合物、MOF、混合基质（MMM）、沸石膜性能对比；d：湿态 CO₂/CH₄混合气中，TCI 膜与已报道沸石膜性能对比；e：胺吸收、传统双级膜、本研究单级膜工艺能耗对比；f：不同 CO₂含量天然气脱碳成本对比