通讯作者：王学斌教授
通讯单位：南京大学现代工程与应用科学学院
原文链接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202520046
近日，来自南京大学的王学斌教授，在国际知名期刊Advanced Materials上发表题为“Biomass-Derived Carbon with Heavy Doping for Anode of Potassium Ion Batteries”的文章。针对上述挑战，团队通过创新制备方法，制备了生物质衍生的重掺杂型的多孔碳材料，并探索了其在钾离子电池负极中的应用。该研究以纤维素为前驱体，通过碱化、络合、热解等步骤，实现了氮、硫、氧等异质原子在碳基质中的高浓度掺杂，提升了其储钾性能。
为实现零排放目标，全球可再生能源日益发展。太阳能、风能等清洁能源因其间歇性、波动性、随机性，对大规模储能技术的需求愈发迫切。钾离子电池（PIBs）因其低成本和丰富钾资源储备（地壳中钾含量为2.09 wt%，远高于锂0.0017 wt%），被视为大规模储能技术的有力候选者。然而，钾具有较大的半径，导致传统碳负极材料在循环寿命和倍率性能上存在局限，制约了其实际应用。
研究团队探讨了热解过程中异质原子掺杂对碳材料结构的影响，发现通过精确控制热解温度，可以有效调控掺杂浓度，进而优化碳材料的石墨层间距、比表面积和活性位点数量。这些结构特性共同作用于钾离子的存储和释放过程，提升了碳负极材料的循环稳定性和倍率性能。
1）多元素重掺杂的制备路径
提出了重掺杂型生物质衍生多孔碳的制备路径：通过将纤维素与氢氧化钠和硫脲络合，形成富含异质原子的前驱体，再经热解过程实现异质原子在碳基质中的高浓度掺杂。这有效增大了石墨层间距，增加了活性位点和介孔结构，为钾离子的高效存储提供了有利条件。
2）钾离子电池负极的性能
实验结果显示，重掺杂多孔碳材料PC-900用作钾离子电池负极时表现出色，循环寿命长达18,000次，且在20 A g⁻¹的高电流密度下，仍能保持260 mAh g⁻¹的比容量。
3）热解温度对碳材料结构的影响
研究还探讨了热解温度对碳材料结构转变的复杂影响。随着热解温度的升高，碳基质中的异质原子逐渐损失，生成多级孔隙结构，比表面积显著增加。然而，过高的热解温度会导致缺陷被消去，并引发石墨化程度增加和比表面积减少的过程。
图1. 碳材料产物（PC-800、PC-850、PC-900、PC-950）的合成及形貌特征示意图。
图2一系列合成的碳材料的光谱表征。
图3前驱体的热解机理。
图4各种碳材料的结构模拟。
图5 碳材料作为钾离子电池负极的电化学行为。
图6电化学储钾过程分析。
该研究制备了生物质衍生的重掺杂型多孔碳材料，探讨了其在钾离子电池负极中的应用。结果表明，多元素重掺杂提升了碳材料的循环稳定性和倍率性能，助力钾离子电池性能提升，为大规模储能技术贡献了新的思路。
王学斌教授课题组主页：https://eng.nju.edu.cn/wxb/main.htm
L. Gao, J. Zeng, X. Ge, T. Gao, Y. Wang, Z. Sun, D. Deng, Y. Qiu, L. Wang, X. Jiang, Y. Bando, L. Yang, X. Wang*, "Biomass-Derived Carbon with Heavy Doping for Anode of Potassium Ion Batteries," Adv. Mater., https://doi.org/10.1002/adma.202520046.
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