南京工业大学的杨广明副教授、曹伟教授与南京航空航天大学的朱印龙教授合作发表定向离子迁移驱动的精确异质界面优化的新见解

第一作者：刘帅，乔瑞喜，杨美婷

通讯作者：杨广明*，曹伟*，朱印龙*

单位：南京工业大学、南京航空航天大学

复合电极的异质界面对催化性能起着至关重要的作用，但目前仍缺乏对其进行精确优化的方法，且极具挑战性。研究团队提出了一种创新的离子定向迁移策略，用于精确优化固体氧化物电解池（SOEC）复合电极中的异质界面，以实现超高效CO₂电解。具体而言，热处理诱导Ru离子从萤石相（CeO₂）定向迁移至Sr₂Fe_1.5Mo_0.5O_6₋δ的钙钛矿-萤石异质界面和亚表面，从而能够精确优化亚表面钙钛矿相内部Fe阳离子的氧空位浓度和电子环境，进而显著提高O2⁻/e⁻电导率和CO₂还原反应(CO₂RR)活性。令人印象深刻的是，以La_0.8Sr_0.2Ga_0.8Mg_0.2O_3₋δ (LSGM, 140 μm)电解质为基础，采用具有精确优化异质界面的SFM-005Ru@CeO₂复合材料作为阴极的固体氧化物电解池(SOEC)在800 °C下直接CO₂电解时实现了3.80 A cm⁻² @1.5 V的超高电流密度，优于所有已报道的电极。该材料在严苛的操作条件（750 °C，1.6 A cm⁻²）下也表现出优异的稳定性，持续超过200小时。这项工作为通过精确的异质界面工程来提高复合材料在各种催化体系中的性能开辟了新的途径。

近日，来自南京工业大学的杨广明副教授、曹伟教授与南京航空航天大学的朱印龙教授合作，在国际知名期刊Journal of the American Chemical上发表题为“Directional Ion Migration Enables Precise Heterointerface Optimization for High-Temperature CO₂ Electrolysis”的研究性论文。该论文证实了对复合电极异质界面的精细修饰能够进一步释放异质界面的CO₂RR活性，并为复合材料中异质界面的进一步发展开辟了新的途径。

大量研究表明，CeO₂对外部金属掺杂的吸收程度主要受温度控制。如图1a所示，通过共沉淀和500℃煅烧，将一定量的Ru离子预分散到CeO₂中（记为Ru@CeO₂），然后将Ru@CeO₂与SFM按比例物理混合（记为SFM-Ru@CeO₂）。在900℃煅烧过程中，Ru离子从CeO₂中自发析出，并迁移穿过SFM和CeO₂之间的异质界面，最终实现了异质界面的定向优化。鉴于SFM-CeO₂中的异质界面与CeO₂的分布密切相关，将Ru预分散到CeO₂中能够实现这些异质界面的精确优化。

DFT、EELS和XAS等理论和实验相结合的表征结果证实热处理诱导Ru离子对异质界面和亚表面处的Fe阳离子的氧空位浓度和电子环境实现了精确优化，进而显著提高O2⁻/e⁻电导率和CO₂RR。

与传统的SFM-CeO₂复合阴极相比，仅含0.89 wt.% Ru的SFM-005Ru@CeO₂在LSGM（200 μm）支撑的SOEC上实现了167.3%的CO₂电解性能提升。在更薄的LSGM（140 μm）电解质上，以SFM-005Ru@CeO₂为阴极的SOEC在1.5 V电压下实现了3.80 A cm⁻²的最高电流密度，创历史新高。以SFM-005Ru@CeO₂为阴极的SOEC在1.6 A cm⁻²的大电流下实现了200小时的稳定运行且无仍和积炭副反应发生。

“Directional Ion Migration Enables Precise Heterointerface Optimization for High-Temperature CO₂ Electrolysis”

杨广明副教授简介：2016年12月博士毕业于南京工业大学化工学院/材料化学工程全国重点实验室，2017年1月加入南京工业大学化工学院邵宗平课题组。主要从事高温电化学异质界面设计、制备及其在高温电化学装置中应用，聚焦于国家战略—绿氢（氨）的制备及高效利用。具体包括：（1）可逆高温电化学电池燃料电极、电解质、空气电极材料设计、制备及应用；（2）高温电解池POWER to X（可再生能源电解制化学品，包括氢气、合成气、甲烷等）；（3）氨-氢可逆制备及应用，包括氨制氢膜反应器、直接氨燃料电池、高温电解制氨等。主持国家自然科学基金面上基金、青年基金、联合基金（任务）、江苏省自然科学基金、国家重点研发计划子课题和任务等纵向以及多项企业横向科研项目。目前已发表SCI收录论文100余篇，ESI论文8篇，论文总共被引用6000余次，h-index=43 (Google Scholar，数据截止2025年2月)，其中第一作者或通讯论文40余篇，包括Nat. Commun. Adv. Mater.，Energy Environ. Sci.，Adv. Energy Mater.，ACS Energy Lett.，Adv. Funct. Mater.，Nano-Micro Lett.等期刊；同时受邀担任Adv. Mater.，Adv. Energy Mater.，ACS Nano，Adv. Funct. Mater.等三十多个国际知名期刊的审稿人。目前拥有中国授权发明专利29项，美国授权发明专利2项，中国申请发明专利12项。担任Molecules特刊"Green Hydrogen—Perspectives from the Young Investigators’ Point of View"客座编辑，MDPI主题“Thermal-Related Design, Application, and Optimization of Fuel Cells and Batteries”编辑。

曹伟教授简介：2024年加入南京工业大学化工学院/材料化学工程全国重点实验室。主要研究方向包括：（1）采用电子/分子尺度的理论计算方法，研究基于低维材料的固体-固体和固体-液体界面现象，在纳米流体、结构超滑和二维铁电等学科交叉领域积累了丰富的研究经验。（2）旨在通过对各种复杂的界面现象的理论研究，揭示现象背后的物理本质，拓宽各交叉学科的边界；拟在交叉中获得更多创新性的成果，并努力将基础研究成果推向应用。代表性成果：主持江苏省特聘教授、国家自然科学基金、江苏省自然科学基金等多项科研项目。在Science, Nature, Science Advances, Advanced Materials等期刊发SCI论文40余篇。

朱印龙教授简介：南京航空航天大学国际前沿科学研究院教授、博士生导师、国家海外高层次青年人才入选者、江苏特聘教授，国际先进材料协会会士。南京工业大学材料化学工程博士 (2012-2017)，澳大利亚莫纳什大学（Monash University）博士后、项目研究员 (2018-2021)，2022 年回国入职南航前沿院成立“功能氧化物能源催化实验室”，长期从事面向"碳中和"的清洁能源催化材料与器件研究（包括电催化/电合成、燃料电池、金属空气电池等）。共发表SCI论文100余篇，其中包括第一/通讯作者在 Chem. Soc. Rev. (1)、Nat. Commun. (5)、J. Am. Chem. Soc. (2)、Adv. Mater. (4)、 Angew. Chem. Int. Ed. (3)等期刊发表60余篇，总共被引用 >12000 余次，h-index 指数为 56。作为项目负责人主持国家自然科学基金海优/面上/青年项目，澳大利亚基金委优秀青年基金/探索项目等。荣获国际先进材料协会青年科学家奖、澳大利亚研究理事会优秀青年基金DECEA、Chem. Commun. /Energy & Fuels/ Ind. Chem. Mater.期刊新锐科学家/青年创新奖、英国皇家化学学会高被引作者、全球前2%顶尖科学家等。

课题组网页：https://www.x-mol.com/groups/Zhu_Yinlong。

因课题组发展需要，南京航空航天大学朱印龙教授课题组现诚招博士后2-3名，欢迎具有化学、化工、材料背景，对能源光/电催化、电合成、燃料电池、膜材料/膜电极、金属-空气电池、理论计算等领域感兴趣的有志之士加入研究团队。同时欢迎同行朋友来信探讨潜在合作课题。感兴趣者可邮件联系：zhuyl1989@nuaa.edu.cn。