固体氧化物电解池（SOEC）在高温电解CO₂制合成气或化学品领域前景广阔，其复合电极的催化性能高度依赖于异质界面的特性。然而，目前针对复合电极中异质界面的精准优化方法仍十分缺乏，难以在保障电极基底稳定性的前提下，定向调控界面处的电荷传输、缺陷浓度等关键参数，这成为提升CO₂电解性能的主要瓶颈。2026年02月05日，南京工业大学杨广明副教授、曹伟教授与南京航空航天大学朱印龙教授等在Journal of the American Chemical Society期刊发表题为“Directional Ion Migration Enables Precise Heterointerface Optimization for High-Temperature CO₂ Electrolysis”的研究论文。本工作创新性地提出了一种离子定向迁移策略，以实现SOEC复合电极中异质界面的精准工程化优化。研究者通过在CeO₂萤石相中预分散痕量Ru离子，并利用高温热处理驱动其定向迁移至与Sr₂Fe₁.₅Mo₀.₅O₆-δ钙钛矿相的异质界面及次表面，从而精细调控了界面区域的氧空位浓度和Fe阳离子的电子环境。该方法成功构筑了新型复合阴极SFM-005Ru@CeO₂，其在800°C、1.5 V条件下实现了高达3.80 A cm⁻²的创纪录电流密度，并在苛刻条件下表现出超过200小时的优异稳定性。图1：Ru离子定向迁移至异质界面的实验与理论证据
通过XRD表征结合Rietveld精修（图1b-d），证明了在500°C预烧结后，Ru离子成功掺入CeO₂晶格（形成Ru@CeO₂固溶体），而在900°C与SFM共烧结后，RuO₂特征峰消失，表明Ru发生了迁移。DFT计算（图1f）显示Ru从CeO₂相（L1）迁移至靠近SFM的异质界面（L3）在能量上最为有利（相对能量仅0.78 eV）。STEM-EELS谱图（图1g）与STEM-EDS面扫（图1h）直接观测到Ru在异质界面处富集，而CeO₂本体区域信号微弱，从实验上证实了Ru的定向迁移过程，为实现界面精准优化奠定了结构基础。
图2：SFM-005Ru@CeO₂复合电极的CO₂还原反应电催化活性
在50% CO-CO₂气氛中，LSGM电解质支撑的对称电池测试（图2a-b）表明，经Ru定向界面优化的SFM-005Ru@CeO₂电极在800°C时极化电阻（Rp）低至0.16 Ω cm²，显著低于未优化电极（SFM-CeO₂, 0.45 Ω cm²），且具有最低的CO₂还原反应活化能（0.87 eV）。CO₂-TPD（图2c）与原位FT-IR（图2d）结果显示，优化后的电极化学吸附CO₂能力更强，表面碳酸盐（CO₃²⁻）物种浓度更高，响应更快。此外，电极在长期运行中表现出优异的面积比电阻稳定性（图2e），验证了该策略在提升活性的同时保障了耐久性。
图3：异质界面活性位点的理论与实验鉴定
DFT计算电子局域函数（图3a-b）表明Ru迁移后界面处电子局域性增强。氧空位形成能计算（图3c）显示，Ru修饰后的表面氧空位形成能（4.3 eV）远低于纯SFM表面（10.5 eV），表明Ru显著促进了氧空位的生成。EELS谱（图3d）显示界面处（spot 3）O K-edge前峰与主峰强度比降低，表明氧空位浓度升高；同时Fe L-edge向低能偏移，表明Fe价态降低。Fe K-edge XANES（图3e）进一步证实了SFM-005Ru@CeO₂中Fe价态降低，促进了Fe³⁺/Fe²⁺电荷对的形成，从而提升了电子电导率（图3h）。电导驰豫测试（图3g）证实了优化后电极具有更快的氧离子体相扩散速率。这些结果共同揭示了界面优化通过调控氧空位与电子浓度提升性能的微观机制。
图4：CO₂电解性能评估与对比
采用SFM-005Ru@CeO₂作为阴极的单电池（图4a）在800°C、1.5 V下实现了2.94 A cm⁻²的电流密度，较未优化阴极（SFM-CeO₂, 1.10 A cm⁻²）提升167.3%。当采用更薄的LSGM电解质时，电流密度进一步提升至3.80 A cm⁻²，超越了文献报道的所有同类电极性能（图4b）。电化学阻抗分析（图4c）与弛豫时间分布（图4d）表明，优化阴极在所有反应步骤（电荷转移、离子传输、CO₂活化）的阻力均显著降低。此外，单电池表现出优异的CO生成速率与法拉第效率（图4e），证明了其高效的电化学转化能力。
图5：稳定性研究与CO₂还原反应路径理论模拟
单电池在750°C、1.6 A cm⁻²的苛刻条件下稳定运行超过200小时（图5a），性能无显著衰减。耐久性测试后的拉曼面扫（图5b）未检测到积碳信号（无D峰和G峰），表明电极具有优异的抗积碳能力。DFT模拟了CO₂还原反应路径（图5c-k），发现Ru迁移至SFM表面后，将CO₂解离这一决速步骤从吸热1.79 eV转变为放热-0.45 eV，显著降低了反应能垒，从而在理论上解释了Ru定向迁移大幅提升CO₂还原反应动力学的内在原因。
总之，本工作提出了一种基于离子定向迁移的异质界面精准优化策略，通过热驱动预分散于CeO₂中的Ru离子迁移至SFM/CeO₂异质界面，实现了对界面氧空位浓度与Fe电子态的精细调控。该策略的核心机制在于：Ru的迁移有效降低了界面氧空位形成能，增加了氧离子传输通道；同时诱导Fe价态降低，形成更多Fe³⁺/Fe²⁺电荷对，提升了电子导电性。二者协同作用，大幅增强了电极的O²⁻/e⁻传导能力和CO₂吸附活化效率，从而使其在高温CO₂电解中获得了创纪录的电流密度（3.80 A cm⁻² @800°C）与超过200小时的长期稳定性。这项工作为复合电极的界面工程设计提供了新范式，不仅推动了高温电化学能量转换技术的发展，也为其他多相催化体系的性能优化开辟了新途径。未来可探索将该离子定向迁移策略拓展至其他金属-载体体系或应用于低温电催化反应中。Directional Ion Migration Enables Precise Heterointerface Optimization for High-Temperature CO 2 Electrolysis. Shuai Liu;Ruixi Qiao;Meiting Yang;Wei Feng;Baocheng Xiong;Desheng Feng;Guangming Yang;Wei-Hsiang Huang;Min-Hsin Yeh;Chih-Wen Pao;Zhiwei Hu;Xiaomin Xu;Wei Cao;Ran Ran;Wei Zhou;Yinlong Zhu. ISSN: 0002-7863 , 1520-5126; DOI: 10.1021/jacs.5c21833. Journal of the American Chemical Society. , 2026
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