镧系元素掺杂上转换纳米材料的可调上转换发光寿命，为时域稳定精准的光学编码提供了巨大潜力。然而，传统依赖材料合成的上转换发光寿命调控方法往往存在效率低下和不可预测性问题，制约了该技术的应用。本研究以镧系元素掺杂上转换纳米颗粒（UCNPs）为例，提出了一种类似加色法的可预测、简便的调控策略。该策略仅需两种UCNPs即可生成多组发光寿命参数，且通过原始UCNPs的发光特性即可定量预测调控后的寿命值。此外，该策略适用于镧系元素发光在宽光谱范围内的寿命调控。借助该策略，仅需少量UCNPs即可直接构建高容量编码系统。这些成果为发光寿命调控开辟了新途径，为基于发光寿命的大规模信息存储与分析提供了新机遇。
图1.采用两种具有不同寿命（τ）的上转换纳米颗粒（UCNPs）实现加性寿命（τ A）调节的示意图。
图2. a) 不同质量浓度的Tm- τ S（γ Tm- τS）与Tm- τ L（γ Tm- τL）混合物的测量时间分辨发光衰减曲线。b) Tm- τ S与Tm- τ L的测量时间分辨发光曲线及其拟合结果。c) 四种选定Tm- τ S与Tm- τ L混合物的预测及对应测量时间分辨发光曲线。d) 用于预测不同质量浓度Tm- τ S（γ Tm- τS）与Tm- τ L（γ Tm- τL）混合物加成寿命（τ A）的等值线图。图d中黑色三角形及数字表示a)中九种混合物的预测加成寿命，橙色数字为对应测量加成寿命。所有测量均通过980 nm激发光下475 nm波长的发光监测完成。所有质量浓度单位均为g/L。
图3. a) 使用四对UCNPs制备的四种波长混合物的测量时间分辨发光衰减曲线。在每个波长下，通过改变一个短寿命 UCNP（γ S）和另一个长寿命 UCNP（γ L）的质量浓度来实现添加寿命的调节。b) 含Tb³⁺和Er³⁺激活剂掺杂的UCNPs上转换发光光谱（左图）以及不同质量浓度的含Tb³⁺（γ Tb）和Er³⁺（γ Er）激活剂掺杂UCNPs混合物的测量时间分辨发光衰减曲线（右图）。c) 用于预测两种NaYF₄:Yb、Nd@NaYF₄下移型纳米颗粒不同质量浓度混合物添加寿命的等值线图。 γ S和 γ L分别为两种下移型纳米颗粒的短寿命和长寿命质量浓度。c) 中黑色三角形和数字表示九种混合物的预测添加寿命，橙色数字为相应的测量添加寿命。所有质量浓度单位均为g·L⁻¹。
图4. a) 基于塑料像素砖的编码器制备示意图。b) 基于砖块的编码器在环境光和980纳米激发下组装的两个矩阵照片，以及对应的伪彩色寿命模式。c) 微米级编码器制备与使用示意图。d) 制备的微米级编码器典型扫描电镜图像。e) 11种微米级编码器在475纳米波长下的寿命测量结果。每种微米级编码器均随机选取15个样本进行寿命测量。每个直方图顶部的数字表示平均寿命±寿命变异系数。直方图上方的彩色矩形区域显示各编码器的寿命分布区间，并为对应编码器定义伪彩色标识。
图5. a)明场图像，b)对应的上转换发光图像，c)475 nm处的寿命分布，d)滴铸编码器的伪彩色寿命图像。d)中红色虚线框标示随机图案生成区域。e)、f)根据编码器寿命（上图）和颜色（下图）生成的像素化随机图案及编码容量示意图。g)11种编码器寿命和/或颜色编码容量示意图（上图）、滴铸11种编码器的上转换发光图像（左下图）及生成的随机图案（右下图）。发光图像中的白色圆圈标示红色发光编码器位置。h)980 nm光捕获编码器运动轨迹示意图，箭头和三角形分别表示运动方向和位置参考。i)980 nm光重排编码器示意图。j)、k)六种选定编码器的明场图像（左图，比例尺：20 µm）及寿命分布（右图）：j)重排前，k)重排后。j)、k)中虚线框标示位置参考，这些参考的轻微移动可能由重排引起的湍流所致。l)、m)根据j)、k)所示编码器排列方式对应的伪彩色寿命图像（左图）及生成图案（右图）。图l)和m)中的虚线框标示出用于生成图案的区域。
Angew. Chem. Int. Ed. 2026, 65, e24478
doi.org/10.1002/anie.202524478
