

近日,黎建研究员团队在前期开发的双金刚烷基磷结构导向剂的基础上(Li, J*, et al., Science, 2025, 388, 1417-1421),发展了双季磷盐结构导向剂,成功创制了目前已知孔口直径最大的36元环全结晶的介孔沸石分子筛NJU120-6,其自由孔径达25.71 Å × 19.12 Å,成功将晶态沸石分子筛由传统微孔推向了介孔范畴。NJU120-6具有高度开放的三维骨架,其骨架密度仅为9.39 Si/nm³,为已知四配位氧化物框架中最低的骨架密度,孔体积高达0.66 cm³/g,材料密度甚至低于水,在1173 K高温下保持结构稳定。利用团队自主搭建的微晶电子衍射(MicroED)平台(Sci. China Chem., 2024, 67, 4158–4166)对纳米级晶体实现原子分辨结构测定,成功解析了原子分辨结构。

图1 NJU120-6的孔道及拓扑结构
NJU120-6不仅可在较宽Si/Al范围内引入铝元素,形成Brønsted酸中心,还可通过一锅法将钛掺入骨架,实现氧化催化活性位点构筑。在重质油真空瓦斯油(VGO)催化裂解测试中(与中石化石科院林伟教授合作完成),铝掺杂的NJU120-6表现出高汽柴油选择性(约44.7%)、低气体副产物和近零积碳的优异性能,显著优于USY、Beta及Al-MCM-41等对比材料。其较弱而均匀的酸性配合超大有序介孔结构,有效抑制过度裂解和积碳生成,实现更优产物分布。在液相大分子环辛烯环氧化反应中(与南京工业大学徐乐教授合作完成),钛掺杂的Ti-NJU120-6在转化率和周转数方面同样优于Ti-Beta及含钛介孔材料,体现出超大有序孔道在大分子扩散与活化中的独特优势。

图2 NJU120-6的孔结构分析及催化性能评价


编辑、审核:石瑾鹏
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