近日，南京航空航天大学刘衍朋教授带领团队以“Intercalating bulk gold crystal into ordered single atoms”为题，在国际权威期刊《Advanced Materials》上发表了研究论文。该工作成功开发了一种简便、可持续的自上而下插层策略，实现了在块体金表面直接合成金单原子阵列（GSAs）。通过将磷单层插层至Au(100)的最表层，可使表面金原子原位转化为有序分散的GSAs结构，转化率高达25%。该方法无需引入缺陷、不使用溶剂、环境友好，且具备良好的规模化潜力。当GSAs作为单原子催化剂失活后，可通过简单的溅射与再插层过程实现再生，制备出新一批GSAs。该研究为高密度金单原子阵列的便捷制备开辟了一条绿色可持续的路径，展现出在高效表面电催化和光催化领域的应用前景。文章共同第一作者为南京航空航天大学戎容和陈文发博士，通讯作者为刘衍朋教授。合作者包括中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所崔义研究员，东南大学刘威教授以及香港中文大学陈仲欣教授。该工作还得到了南航国际前沿科学研究院郭万林院士和南航航空学院张助华教授等研究团队的指导，国家自然科学基金、国家重点研发计划、国防科技工业核动力技术创新中心基金等多个项目的支持。
挑战：如何绿色且高效的实现金单原子？
将块体金金属尺度缩减至孤立的金单原子（即尺寸缩减的极限），能够构建结构明确且配位不饱和的活性中心，在众多化学反应中展现出巨大的潜力。然而，在传统的湿化学法或机械法中，实现高密度金单原子仍面临挑战，且存在载体上空间分布不可控、产生副产物及废物等问题。因此，开发简便高效、特别是绿色可持续的金单原子合成方法成为迫切需求。
图1：通过磷插层法制备（2×2）金单原子阵列的设计策略
要点1：通过插层法实现金单原子阵列
研究团队展示了一种自上而下的插层方法，通过磷插层直接从块体金晶体表面“雕刻”出金单原子。该插层过程仅需在Au (100)单晶表面沉积磷原子，并进行300℃1h的后退火处理即可轻松完成，全程无溶剂参与，亦不产生任何环境不友好的副产物。（2×2）金单原子阵列由最表面Au（100）层转化而来，其转化率高达25%，即Au（100）最外层单层中近四分之一的金原子转化为单原子形式。金单原子阵列通过共价键锚定于下层插层磷载体上并保持孤立状态，这一结果得到了扫描隧道显微镜、X射线光电子能谱表征及密度泛函理论计算的证实。
图2：Au(100)表面金单原子阵列的形成
图3：（2×2）金单原子阵列的结构与电子特性
要点2：析氢反应（HER）和析氧反应（OER）性能的理论模拟
在析氢反应中，氢吸附自由能（ΔG*H）是衡量催化性能的关键指标：通常认为ΔG*H趋近于零时为理想状态。对于（2×2）GSAs而言，计算得到的ΔG*H值为-0.089 eV，显著优于金单质（0.49 eV），甚至接近超活性铂（-0.09 eV），使其成为实际析氢应用中的理想候选材料。在析氧反应中，学界普遍认为电位决定步骤对评估整体催化效率至关重要。对于（2×2）金单原子催化剂而言，*OH → *O的转化过程（ΔG2）构成了最高能垒，在U=1.23 V时ΔG2=1.48 eV，因此决定了其析氧反应活性。
图4：（2×2）金单原子阵列的HER和OER性能
要点3：（2×2）金单原子阵列的可再生合成
针对催化剂可能发生的失活或中毒问题，团队发现通过简单的插层-氩离子轰击循环工艺，即可实现金单原子阵列的重复合成。该插层单层具有半导体特性（可实现宽谱太阳光吸收），同时作为载体层，为后续析氢反应、析氧反应及光催化等极端催化条件的测试提供了可能。
图5：（2×2）金单原子阵列的可再生合成工艺
总结与展望
有别于传统的自下而上方法，本工作开发了一种简便且可再生的自上而下策略，通过磷插层直接将块体金晶体表层的金原子原位转化为规整排列的金单原子阵列。锚定于磷插层上的有序金单原子不仅实现了厘米尺度无缺陷均匀分布，还能以无溶剂方式重复制备，为各类表面催化反应提供了理想平台。此外，计算表明（2×2）金单原子阵列具有优异的析氢反应和析氧反应催化性能。因此，这项概念验证工作为高效制备高密度、高产率金单原子以实现实用型单原子催化剂开辟了新的可持续路径。
参考文献：
R. Rong, W. Chen, P. Lyu, et al. Intercalating bulk gold crystal into ordered single atoms. Adv. Mater. e72587, (2026). https://doi.org/10.1002/adma.72587
通讯作者简介
刘衍朋南京航空航天大学航空航天结构力学及控制全国重点实验室教授/博士生导师，国际前沿科学研究院（IFS）院长助理，国家级青年人才，“航空航天创新奖”优秀青年创新奖，江苏省“双创人才”，江苏省“杰青”，南航“长空英才”，全国高校黄大年式教师团队等。主要从事石墨烯异质结与器件研究，在Nat Nanotechnol.、Nat Electron.等期刊上发表论文70余篇，授权/公开国家专利23项（转化1项），成果被国内外多位院士所在研究组正面引用和评价。受邀担任《ACS Appl. Eng. Mater》编委，中国微米纳米技术学会高级会员和青年工作委员会委员，微纳米测量与仪器分会理事，全国纳米技术标准化技术委员会低维纳米结构与性能工作组委员，北京/上海/广东省科技评审专家，澳洲ARC评审专家等。近五年多次在国内外大会等担任分会共同主席和做邀请报告，主持基金委、军科委、科工局和工信部等科研项目十余项。
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