南京理工大学蔡春团队 | 氧空位增强氢溢流实现羰基化合物高选择性直接加氢脱氧

生物质资源富含氧官能团，直接利用受限，需要通过加氢脱氧反应实现高值化转化。香兰素 (VAN) 因含有多种典型含氧基团，常被用作研究模型，但其 C=O 键键能高，传统加氢脱氧过程通常依赖高氢压并经历醇中间体路径，反应条件苛刻且易产生副反应。

近日，南京理工大学蔡春团队构建了一种富含氧空位的 Pd–Fe 双金属/TiO₂₋ₓ 催化体系，在常压 H₂ 条件下实现了香兰素的直接加氢脱氧反应。研究表明，氧空位显著增强了氢溢流效应，并在 Pd–Fe 双金属协同作用下，打开了一条绕过醇中间体的直接反应路径。

该研究提出了一种利用氧空位增强氢溢流、实现羰基化合物直接加氢脱氧的新策略，在温和条件下显著提升了反应选择性。所构建的 Pd–Fe/TiO₂₋ₓ 催化体系表现出良好的稳定性和底物适用性，为生物质平台分子的高效转化提供了新的反应路径与机理认识。

图1 Pd₁.₄Fe₁/TiO₂₋ₓ 催化剂的 TEM 与 HRTEM 表征，显示 Pd–Fe 双金属纳米颗粒均匀分散于 TiO₂₋ₓ 表面，并形成合金结构。

图2 EPR、H₂-TPR 与 H₂-TPD 结果证明氧空位的引入显著增强了氢溢流效应，是高效反应活性的关键因素。

图3 不同 Pd–Fe 配比及反应条件下的直接加氢脱氧性能，表明 Pd₁.₄Fe₁/TiO₂₋ₓ 在 140 °C、常压 H₂ 下表现出最优选择性。

Oxygen vacancy-enhanced hydrogen spillover on a bifunctional PdFe/TiO₂₋ₓ catalyst for highly selective direct hydrodeoxygenation of carbonyl compounds

Chaofan Deng and Chun Cai

Inorg. Chem. Front., 2026, Advance Article

https://doi.org/10.1039/D5QI02432C

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