文献分享 | 南京工程学院曹世海教授团队SPT:基于硫代磷酸铁/石墨相氮化碳的光催化系统实现抗生素降解与抗菌

随着抗生素在医疗和养殖业中的广泛使用，抗生素废水对生态环境和人类健康构成了严重威胁。光催化技术因其绿色、高效的特点，在抗生素废水处理领域展现出巨大潜力。其中，石墨相氮化碳（CN）因其制备简单、可见光响应好及化学稳定性优异而备受关注。然而，纯CN光生电子-空穴对易复合、比表面积小等固有缺陷，严重限制了其光催化效率和实际应用。为克服这些局限，研究者尝试将其与金属氧化物或碳材料复合，但仍面临载流子复合快、抗菌与降解性能难以兼顾等挑战。过渡金属磷硫化物（如FePS₃）因其独特的层状结构、可调的电子性质和丰富的活性位点，成为一种有前景的改性材料。将FePS₃与CN复合，构建异质结，有望实现高效的光生载流子分离，并协同增强光催化降解抗生素和抗菌的性能。

本研究旨在设计一种新型FePS₃-CN直接Z型异质结光催化剂，该异质结通过FePS₃与CN之间的界面强耦合作用，实现了高效的空间电荷分离，并保留了强氧化还原能力，从而显著增强了活性氧（尤其是超氧自由基）的生成。最优的1.0% FePS₃-CN复合物在30分钟内对磺胺噻唑（STZ）的降解效率达到97.67%，且在实际水体（海水、二级出水）中表现出良好的适应性。通过淬灭实验、XPS分析和DFT计算证实，异质结遵循直接Z型电荷转移机制，由两者功函差驱动的内建电场促进了光生电子从CN向FePS₃的定向迁移。此外，该体系在光催化降解抗生素的同时，能有效抑制革兰氏阳性菌的活性，展现出双功能协同作用。结合技术经济分析，该FePS₃-CN基光催化系统处理抗生素废水的单位成本估算为3.07 $/m³，显示出良好的实际应用潜力。

为解决可见光驱动下CN光催化降解磺胺噻唑（STZ）过程中电荷分离效率低、光生载流子易复合的难题，本研究通过构建FePS₃-CN复合光催化剂，成功提升了其光催化活性。在所制备的复合物中，FePS₃质量分数为1.0%的FePS₃-CN复合物表现出最佳的光催化活性，在可见光照射下（λ > 420 nm）30分钟内，去离子水中STZ的降解效率达到97.67%。除了在理想条件下的降解性能外，该复合物在实际水体中也展现出显著的应用潜力，在二级出水中的降解效率达到51.4%，在海水中达到78.3%。这些差异归因于实际水体中存在的天然有机物和无机离子会清除活性物种或屏蔽光穿透。超氧自由基被确定为STZ降解过程中的主要活性物种，XPS分析结合DFT计算证实了FePS₃与CN之间形成了直接Z型异质结，该异质结有效促进了光生电子-空穴对的分离和迁移。本研究开发了一种成本效益高的光催化剂设计策略，能够实现抗生素污染废水的高效处理并同时进行微生物消毒。