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南京大学鞠熀先教授&济南大学魏琴教授/马洪敏教授团队:借助超分子双重介导策略,红荧烯纳米聚集体水相条件下焕发高亮电化学发光

  • 2026-03-23 11:11:47
南京大学鞠熀先教授&济南大学魏琴教授/马洪敏教授团队:借助超分子双重介导策略,红荧烯纳米聚集体水相条件下焕发高亮电化学发光

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Aggregate《聚集体》致力于发表聚集体科学领域的基础和应用研究,涵盖材料化学、物理、生物、应用工程等广泛领域的重要进展和创新性成果。

Aggregate 在科睿唯安发布的期刊引证报告(JCR)中,连续四年位列“化学:综合”,“物质化学”和“材料科学:综合”三个学科Q1区,期刊最新影响因子为13.7;在2025年中国科学院文献情报中心期刊分区表中,位列化学大类一区TOP,并进入三个小类一区!

Aggregate 的收稿范围广泛,单分子或离子层次之上相关研究成果均符合期刊收稿范围,包括但不限于:有机聚集体、无机功能材料、有机 / 无机杂化体系、高分子聚合物、纳米粒子、低维材料、金属有机骨架、超分子组装体、刺激响应体系、清洁能源、光电器件、光伏电池、发光材料、化学传感、生物探针、医学成像、疾病诊疗、药物递送等众多前沿领域。

文章信息

通讯作者:鞠熀先(南京大学);魏琴,马洪敏(济南大学)

作者:代笠,姜通,康宝涛,杜宇,高中锋,任祥,吴丹,马洪敏*,魏琴*,鞠熀先*

Keywords:

electrochemiluminescence | hole-transporting | microfluidic chips | nanoaggregates

原文链接:

https://doi.org/10.1002/agt2.70315

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引用:Aggregate 2026, 7, e70315.

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文章简介

电化学发光(ECL)通过电化学引发高能态反应生成激发态发光体,实现电化学与光物理的融合。其核心挑战在于如何高效利用激发态中占比高达75%的三线态激子——因其自旋禁阻特性,若无法转化为可发光的单线态,将导致巨大能量损失。因此,ECL性能的提升需同时优化电化学与光物理两个维度:既要设计合适的发光体以在水相中稳定生成激发态,又要通过激子管理将“沉默”的三线态转化为“发光”的单线态。

然而,现有研究多侧重于单一维度的优化。尤其是当使用红荧烯这类高性能有机发光体时,挑战更为复杂:一方面,红荧烯极差的水溶性限制了其在水相生物分析中的应用;另一方面,当红荧烯以纳米聚集体形式分散于水相时,分子间的紧密堆积会诱发不利的单线态裂分过程,加剧发光猝灭。因此,如何在水相中高效负载红荧烯、抑制不利裂分并激活三线态湮灭,同时解决共反应剂氧化动力学缓慢的问题,成为巨大挑战。

针对上述挑战,本工作创新性地提出了“超分子双重介导策略”:利用兼具空穴传输特性的扭曲构型小分子(如TPD)作为分子基质,与红荧烯通过超分子共组装构建混合纳米聚集体。该基质材料可同时发挥双重介导作用:一方面调控红荧烯的分子间堆积,抑制单线态裂分并保留三线态-三线态湮灭,优化其光物理行为;另一方面介导共反应剂的电极氧化过程,促进激子生成并降低发光电位,从而实现光物理与电化学因素的协同调控。

在激子管理层面,基质分子的空间位阻与高LUMO能级构筑的电子转移能垒,有效抑制了红荧烯分子间的单线态裂分,同时保留了高效的三线态湮灭路径,使聚集体态下仍能高效发光(图1)

1.  TPD对红荧烯光物理性能的介导作用

在电化学介导层面,基质分子本身具备优异的空穴传输能力和合适的氧化还原电位,能够优先氧化形成稳定的自由基阳离子。这些稳定自由基可以对共反应剂TPrA进行快速均相氧化,绕过TPrA在电极表面氧化速率慢的动力学瓶颈,从而在窄电化学窗口的水相环境中实现高效、稳定的ECL发射(图2)

2.  TPD自由基对共反应剂TPrA氧化还原介导作用

本工作通过基质分子能级工程有效抑制了红荧烯纳米聚集体中不利的单线态裂分过程,激活了高效的三线态-三线态湮灭路径,实现了涉及三线态激子的光物理性能的显著提升。同时,借助稳定自由基对共反应剂的快速均相氧化机制,突破了阳极ECL体系中普遍存在的电极反应动力学限制,为其他阳极ECL体系的设计提供重要参考。

本工作为红荧烯等经典有机发光材料在水相环境中构建高性能荧光/ECL聚集体探针开辟了新路径,有望推动ECL技术在生物分析、临床检测及活体成像等领域的进一步发展与应用。

以上研究论文Dual-Mediated Aggregate Electrochemiluminescence of Rubrene”为题发表于Aggregate期刊,论文第一作者为济南大学代笠博士,通讯作者为南京大学鞠熀先教授、济南大学魏琴教授马洪敏教授

通讯作者

马洪敏

济南大学教授,山东省泰山学者青年专家,山东省高等学校优秀青年创新团队学术带头人,中国仪器仪表学会电分析化学专业委员会专家组委员,山东生物医学工程学会理事会理事,《分析实验室》、《分析测试技术与仪器》、ChemPhysMater等学术期刊青年编委。主要从事电致化学发光和光电化学分析新方法和新技术等方面的研究工作。在Chem. Soc. Rev.、Matter、JACS、Anal. Chem.、Biosens. Bioelectron.等期刊上以通讯作者和第一作者发表SCI论文80余篇。主持国家自然科学基金面上项目、山东省优秀青年科学基金项目等多项课题,参与国家重大科研仪器研制项目1项(第二位)。授权发明专利10项,作为主要完成人获山东省自然科学二等奖1项,中国商业联合会全国商业科技进步一等奖3项,山东省科技进步二等奖2项,山东高等学校优秀科研成果一等奖2项。

魏琴

济南大学教授,国家高层次人才特殊支持计划领军人才、国家教学名师、全国优秀教师、享受国务院政府津贴、泰山学者(连续两届)、山东省有突出贡献中青年专家、教育部化学类专业指导委员会委员、应用化学国家级实验教学示范中心主任、化学传感器专业委员会委员、电化学分析专业委员会委员、山东省绿色化学制造与精准检测协同创新中心主任、山东省高校界面反应与传感分析重点实验室主任。主持国家自然科学基金重大科研仪器研制项目、国家自然科学基金面上项目、山东省自然科学基金、山东省优秀中青年基金、国家重大水专项子任务、环保产业研发专项等课题。主持的课题获得中国商业联合会科学技术奖特等奖1项,山东省科技进步二等奖1项,山东省自然科学二等奖和三等奖各1项,山东高等学校优秀科研成果奖一等奖3项。在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Adv. Funct. Mater.、Nano Energy、Biomaterials、Anal. Chem.等国内外期刊共发表SCI论文500余篇。担任光谱学与光谱分析、分析测试技术与仪器等国内外重要学术期刊编委。

鞠熀先

南京大学教授,生命分析化学全国重点实验室主任,国际电化学会会士、英国皇家化学会会士、中国化学会会士。2003年获国家杰出青年科学基金,2007年教育部“长江学者”特聘教授、“新世纪百千万人才工程”国家级人选,2009年为“973”计划项目首席科学家。现兼任中国仪器仪表学会分析仪器分会名誉副主任、电分析化学专业委员会主任、化学传感器专业委员会副主任;中国分析测试协会生物传感专业委员会主任、检验检测POCT分会常委,分子光谱专业委员会、核酸分析分会、微流控分析分会委员;中国化学会分析化学学科委员会副主任、有机分析专业委员会副主任、化学生物学专业委员会委员。研究方向为生物分析化学与分子诊断,主要研究领域为免疫分析、细胞分析化学、纳米生物传感、生物成像和临床分子诊断。Front. Chem.: Anal. Chem.TargetsLife Analysis等期刊主编,发表论文1000余篇;授权专利65件,出版中文专著、教材6部、编著1部,出版英文专著3部、编著5部,专章20篇;论文被SCI刊物引用50000次,h-index为113。

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  113. /yingpanguazai/ssd/ssd1/www/b.460.net.cn/vendor/topthink/think-orm/src/db/Query.php ( 15.71 KB )
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