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第一通讯单位：南京工业大学材料化学工程国家重点实验室，化学工程学院，南京 211816，中国

其他通讯单位：衢州膜材料创新研究院，衢州 324000，中国；代尔夫特理工大学化学工程系，荷兰代尔夫特 2629 HZ

文献DOI：10.1038/s41467-026-70549-2

摘要

沸石膜在气体分离方面具有巨大潜力，但低渗透通量和规模化制备两大挑战阻碍了其实际应用。本文提出了一种胚胎沸石介导缝合（EZMS）策略，用于合成大面积、薄且高选择性的沸石膜。通过该策略，膜厚度与初始种子层相当，成功实现了三种不同沸石框架（STT、CHA和MFI）的膜制备。对于高硅CHA（SSZ-13）沸石膜，EZMS策略使膜厚度减少5倍，CO₂渗透率达到1.02×10⁻⁶ mol·m⁻²·s⁻¹·Pa⁻¹（3000 GPU），CO₂/CH₄选择性达到158。该策略还验证了其可扩展性，成功合成了单个面积达0.5 m²（40 cm长）的SSZ-13沸石膜束，表现出优异的高压耐受性（>4 MPa）和长期稳定性（>220天），在生物气升级中具有高性能基准。

引言

膜气体分离是天然气升级的一种节能替代方法，相较于传统的胺吸收和低温蒸馏方法具有优势。虽然聚合物膜在商业应用中占主导地位，但其在高CO₂和H₂S分压下易发生塑化，限制了其寿命和分离效率。相比之下，多晶膜如金属有机框架（MOFs）、共价有机框架（COFs）和沸石膜因其固有的化学和机械稳健性而成为有前景的候选材料。然而，这些材料的实际应用受到低渗透通量和可扩展制造挑战的限制。

结果与讨论

沸石膜合成与表征

使用EZMS策略合成了三种不同的沸石膜（STT、CHA和MFI）。通过单步浸涂法将球磨种子均匀涂覆在四通道中空纤维上，二次生长后所有膜均表现出良好的互生表面。与传统沸石膜相比，EZMS策略制备的膜厚度与初始种子层几乎相同，厚度控制范围广泛。

通过时间分辨SEM和元素分析研究了950 nm厚SSZ-13沸石种子层的形成动力学，证实了EZMS策略在抑制不受控制的过度生长和实现精确厚度控制方面的有效性。

沸石膜形成机制

通过29Si和27Al MAS NMR光谱、ATR-FTIR光谱和HR-TEM等技术，揭示了EZMS策略中胚胎沸石的形成机制。研究表明，足够的预组装对于生成有序结构（如4MR、d6r、CHA型笼）是必要的，这些结构有助于有效整合球磨种子颗粒。

大面积沸石膜合成优化

成功合成了40 cm长的中空纤维膜，沿轴向方向具有均匀的层厚度。进一步扩展到膜束，每个膜束由17、33和102根中空纤维组成，总有效面积分别为0.08 m²、0.15 m²和0.5 m²。所有膜和膜束均表现出超过150的CO₂/CH₄选择性。

生物气升级性能评估

对由33个沸石膜组成的膜束进行了单气体渗透测试，结果表明CO₂渗透率显著高于其他气体，且随着气体分子动力学直径的增加而降低。膜束在高达4.0 MPa的压力下表现出完全可逆的性能，验证了其机械稳健性。

在长期测试中，膜束在超过220天的时间内保持稳定性能，验证了其在工业相关生物气升级条件下的适用性。

总结

本文报道了一种胚胎沸石介导缝合策略，用于厚度可控的高选择性沸石膜合成，适用于定制气体分离。该策略利用胚胎沸石的固有反应缝合能力，将球磨种子颗粒无缝集成到连续且缺陷最小化的沸石膜中。实现了薄（0.56 μm）SSZ-13沸石膜，同时具有高CO₂渗透率（3000 GPU）和CO₂/CH₄选择性（158），代表了CO₂/CH₄分离的先进基准。EZMS策略成功应用于合成总面积超过0.5 m²的沸石膜束，所有膜束均表现出一致的分离性能和卓越的长期稳定性（>220天）。该可靠且可扩展的合成协议，结合稳定的分离性能，有助于沸石膜在气体分离中的工业应用。