成果介绍

中红外（MIR）光的非线性频率上转换对于红外成像、探测及光谱学具有尤为重要的意义。然而，受限于相位匹配条件以及光学材料本身非线性系数不足，实现高效、宽带的中红外上转换仍面临诸多阻碍。

近日，南洋理工大学王岐捷教授、南京航空航天大学罗宇教授（共同通讯作者）在 NbOI₂晶体中实现了无相位匹配、宽带且高效的多光子频率上转换。研究者观测到从二次到十一次谐波的产生，上转换信号覆盖从中红外至紫外波段，还在 1500–5000 nm 的宽光谱窗口内实现了非线性频率混频，包括简并四波混频、和频混频与和频产生，其效率高达 6×10^-⁴ W⁻¹，超过了当前主流超构表面平台的性能。最后，研究利用传统硅基相机直接探测，实现了宽带中红外上转换成像。本研究结果表明，NbOI₂是一种极具潜力的中红外纳米光子学材料，可为超宽带成像、传感及光谱转换等前沿应用提供支撑。

图文导读

图 1 范德华不对称 NbOI₂晶体的中红外多光子非线性频率上转换。a NbOI₂晶体多光子非线性频率上转换示意图。χ⁽ⁿ⁾：n 阶非线性光学极化率。b 左：NbOI₂薄片的侧视图晶格结构；右：NbOI₂薄片的俯视图晶格结构。c NbOI₂薄片的光学照片与原子力显微镜（AFM）图像。比例尺：5 μm。插图：NbOI₂薄片的原子力形貌曲线，高度曲线沿图中白色虚线测量。d 厚度约 20 nm 的 NbOI₂薄片沿 b 轴与 c 轴的吸收光谱。绿色区域与白色区域的吸收光谱分别由铟镓砷（InGaAs）探测器与碲镉汞（MCT）探测器测得。吸光度定义为：T₀−T_s，其中T₀和T_s分别为基底与样品在基底上的透过率。e 中红外多光子上转换实验装置图。

图 2 NbOI₂薄片的各向异性二次谐波（SHG）与三次谐波（THG）过程。a 二次谐波（SHG）与三次谐波（THG）过程示意图。b 2500 nm 激发下，二次谐波与三次谐波效率（η）随激发光强的变化曲线。c 2500 nm 激发下，平行（红色）与垂直（蓝色）配置的二次谐波强度随偏振角（θ）变化的极坐标图。d 2500 nm 激发下，三次谐波强度随角度变化的极坐标图。0° 对应 x 轴。e 二次谐波各向异性比（ρ_SHG）随基频光波长的变化关系。f 三次谐波各向异性比（ρ_THG）随基频光波长的变化关系。

图 3 NbOI₂薄片的多光子高次谐波过程。a 多光子 N 次谐波产生（NHG）过程示意图。b 2500 nm 激发下的三次谐波（THG）、四次谐波（FOHG）与五次谐波（FIHG）光谱。c 3500 nm 激发下的六次谐波（SIHG）、七次谐波（SEHG）与八次谐波（EIHG）光谱。d 3500 nm 激发下的九次谐波（NIHG）、十次谐波（TEHG）与十一次谐波（ELHG）光谱。e 三次谐波（THG）、四次谐波（FOHG）与五次谐波（FIHG）。f 三次谐波（THG）、四次谐波（FOHG）、五次谐波（FIHG）、六次谐波（SIHG）、七次谐波（SEHG）、八次谐波（EIHG）及九次谐波（NIHG）强度随激发功率的变化关系。g 五次谐波（FIHG）、六次谐波（SIHG）、七次谐波（SEHG）与八次谐波（EIHG）转换效率随激发光强的变化关系。

图 4 NbOI₂晶体中用于中红外频率上转换的频率混频。a NbOI₂中同时发生的四种非线性光学过程的能级示意图：和频产生（SFG）、简并四波混频（DFWM）、频率混频 1（SFM1）与频率混频 2（SFM2）。b 中红外上转换光谱，呈现出四个非线性产生的峰；这四个峰分别来自两束激发光同时聚焦在 100 nm 厚的 NbOI₂薄片上所激发的四种非线性过程。c 激发光 ω₂分别为 1500 nm（黑色）、3000 nm（红色）、3500 nm（蓝色）、4000 nm（绿色）和 5000 nm（紫色）时的可调谐和频产生（SFG）光谱。d 和频产生（SFG）效率及归一化效率（η_norm）随激发光 ω₂光强的变化关系。

图 5 NbOI₂晶体中的宽带室温上转换成像。a NbOI₂晶体的中红外上转换成像实验装置图。DM：二向色镜；Obj.：物镜。b 白光照明下的测试靶图案图像。c 分别对应 1030 nm+2700 nm、1030 nm+3500 nm、1030 nm+4000 nm 激发条件下的和频产生（SFG）转换图像。d 白光照明下的靶标图像。e 从左至右依次为偏振角 0°、30°、50° 和 90° 时的二次谐波（SHG）图像。

结论与展望

      总之，本文在 NbOI₂薄片中实现了无需相位匹配的红外多光子频率上转换。在中红外光激发下，在层状 NbOI₂中观测到了多光子谐波过程，包括SHG、THG、FOHG、FIHG、SIHG、SEHG、EIHG、NIHG、TEHG及ELHG。实验测得 NbOI₂晶体的二阶非线性光学极化率 χ⁽²⁾在 1300 nm 处为 147 pm/V，1700 nm 处为 121 pm/V，2500 nm 处为 60 pm/V。此外，其三阶非线性光学极化率 χ⁽³⁾在 1550 nm 处约为 3×10⁻¹⁹ m²/V²。值得注意的是，NbOI₂晶体在 1300–3200 nm 宽光谱范围内表现出强各向异性二次谐波效应，在 1300 nm 激发下最大各向异性比约为 33；同时在 1250 nm 处观测到各向异性三次谐波效应，各向异性比高达约 17。最后，依托较大的 χ⁽²⁾和 χ⁽³⁾系数，研究在厚度约 100 nm 的 NbOI₂薄片中实现了无需相位匹配的红外频率上转换，涵盖四波混频（FWM）、和频产生（SFG）及频率混频（SFM）等过程，上转换光谱覆盖整个可见光波段（380–800 nm）。实验测得的归一化和频产生转换效率可达 6×10^-⁴ W⁻¹，优于当前主流的超构表面体系。这种强非线性上转换过程为紫外波段固态光源、长波光电探测器及成像技术提供了重要基础。此外，利用 NbOI₂薄片通过高效和频产生实现了宽带（2700–4000 nm）室温中红外上转换成像。通过将 NbOI₂薄片加工为超构表面、平带光子晶体、纳米盘等谐振结构，可进一步增强非线性光学相互作用；通过周期性极化堆叠 NbOI₂薄片引入准相位匹配，同样有望提升非线性效应。

本工作采用标准机械剥离与干法转移工艺制备样品，避免了样品表面引入应变，应变及温度等其他外部微扰不会对非线性响应与成像性能造成限制。为实现探测与成像器件的实际应用，未来还需通过化学气相沉积（CVD）方法制备大面积 NbOI₂薄膜。NbOI₂晶体优异的性能使其成为具备先进偏振调控、探测与成像功能的中红外纳米光子学器件的理想候选体系。

文献信息

Zhu, S., Mao, X., Yan, C. et al. Mid-infrared to ultraviolet efficient multiphoton frequency upconversion in NbOI₂ crystals. Nat Commun (2026). 

文献链接：https://doi.org/10.1038/s41467-026-70781-w