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研究背景
二维量子材料由于维度受限，电子关联效应和量子涨落显著增强，可抑制竞争性长程序并稳定体材料中无法获得的量子态。相比广泛研究的层状二维材料，非层状过渡金属氧化物如VO2具有强库仑相互作用和非层状晶体结构，其量子涨落远超热扰动，使关联驱动现象在高温下也能主导电子行为。然而，非层状单晶二维过渡金属氧化物的原子级制备长期受到氧化物计量敏感性及相变趋势的限制，制约了其在基础物理及电子器件中的应用。
成果简介
南京大学缪峰教授、梁世军教授、郑州大学程少博教授等研究团队成功通过氢约束自终止化学气相沉积（CVD）方法制备出原子级单晶青铜相VO2−δ二维薄片。该二维晶体厚度呈单原子层级精确重复，横向尺寸可达数百微米。高角环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）表明，晶格堆垛完整且晶体质量优良，即便单原子层厚度仍保持长程晶格序。二维VO2−δ薄片经拉曼光谱表征显示Ag和Bg特征振动模，X射线光电子能谱（XPS）确认存在单一V4+价态，X射线衍射（XRD）进一步验证了青铜相结构。图1的各项表征显示了二维晶体的原子平整性和晶体完整性。
二维VO2−δ薄片的生长机制由氢约束自终止控制。通过第一性原理计算得到的氧化学势显示，引入氢气可将氧浓度降低至极低水平，将化学势限制在−2.2至−1.3 eV窄窗口内，从而抑制钒过氧化并动态稳定VO2相。同时，不同晶面表面能及前驱体吸附能计算表明(001)晶面热力学最稳定，有利于前驱体沿晶面边缘选择性吸附，实现二维层向生长并自终止。图1f-g显示了表面能随氧化学势的变化及不同前驱体在晶面上的吸附能。
图1 二维青铜相VO₂−δ的可控制备与结构表征。（a）青铜相VO₂晶体结构沿[010]方向的示意图，虚线框表示晶胞结构。（b）生长在云母基底上的VO₂−δ薄片光学显微图，厚度约1.3 nm。（c）转移至Si/SiO₂基底上的VO₂−δ薄片光学图，可观察到单层、双层及三层区域。（d）二维VO₂−δ的拉曼光谱，特征峰证明材料具有良好的相纯度。（e）少层VO₂−δ的X射线光电子能谱，V 2p₃/₂峰表明V为+4价态。（f）不同氧化学势条件下VO₂各晶面的表面能计算结果。（g）不同钒氧氯前驱体在VO₂晶面上的吸附能计算结果，说明材料具有各向异性生长特性。
团队进一步利用高分辨透射电子显微镜（HRTEM）和选区电子衍射（SAED）表征原子级晶体结构。单原子层和双原子层薄片的平面HRTEM显示周期性晶格结构，测得(110)与(200)晶面间夹角约107°，符合VO2单斜晶系对称性。SAED图谱显示(1̅10)、(020)、(110)及(600)等衍射点，确认单原子层薄片保持长程晶体序列。图2中展示了不同厚度薄片的HAADF-STEM、SAED及HRTEM表征结果。
图2 原子尺度二维VO₂−δ的结构表征。（a）二维VO₂−δ横截面的HAADF-STEM图像，亮点对应钒原子柱，与理论结构模型高度一致，表明材料具有高结晶质量。（b）单层和双层VO₂−δ的选区电子衍射图，清晰衍射斑点表明即使在原子级厚度下仍保持长程晶体有序。（c）单层与双层VO₂−δ的高分辨透射电镜图像，显示清晰的周期性晶格结构。
在电学性能方面，研究团队通过h-BN/VO2−δ离子栅场效应器件研究二维VO2−δ的载流子调控行为。未栅极施加时，薄片表现出典型绝缘态，阻值随温度下降显著上升。负电压栅极调控下，二维VO2−δ出现空穴掺杂的金属态，并在低温下持续存在，呈现与体材料不同的关联金属特征。图3a-d展示了器件光学图、阻值随温度和栅极电压变化、金属态出现及阻值激活能分析。该金属态的出现与二维VO2−δ的电子关联效应密切相关，并非由结构相变或缺陷形成。
图3 二维VO₂−δ中的关联金属态输运特性。（a）器件光学显微图及结构示意图，展示h-BN保护层与离子液体栅极结构。（b）不同栅压条件下器件归一化电阻随温度变化关系，在负栅压下出现金属性行为。（c）不同栅压下电阻随温度变化曲线，对比显示离子调控可诱导低温金属态。（d）不同栅压条件下电阻温度曲线拟合结果，得到对应的能隙参数。
理论分析表明，这种低温金属行为可通过Kondo晶格模型解释。在二维VO2−δ中，局域磁矩与导电电子之间的交换作用导致Kondo单态形成，并随温度降低发展为相干态，从而产生金属导电特性。二维薄片中平坦价带与色散导带的杂化提供了Kondo效应发生的能量条件。图4a-c展示了二维VO2−δ低能带结构示意、Kondo晶格微观演化及掺杂依赖的阻值-温度行为，表明连续的金属-绝缘态转变可通过调节载流子浓度实现。
图4 Kondo晶格关联金属态的物理机制示意。（a）二维VO₂−δ低能电子能带结构示意图，展示导带与价带杂化过程。（b）Kondo晶格模型下电子输运演化示意图，从绝缘态向关联金属态转变。（c）不同载流子浓度条件下电阻随温度变化示意，展示连续金属-绝缘转变过程。
总结展望
该研究首次实现了非层状单晶二维VO2−δ的原子级制备，为研究高温关联电子态提供了新型平台。实验结合理论分析揭示了二维限制下Kondo晶格相关金属态的出现，表明二维过渡金属氧化物可呈现与体材料截然不同的关联物理现象。未来，该体系可用于探索Mott物理向杂化驱动关联物理的维度演变，并为室温量子电子器件的发展提供基础材料支撑。
论文信息：Gate-Tunable Correlated Electronic State in Atomically Thin Single-Crystal VO2−δ, ACS Nano, 2026
文献链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.5c19324
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