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钾离子电池因成本低、钾资源丰富且电极电势合适，成为规模化储能的优选体系，但 K⁺半径较大易造成电极材料结构坍塌；其中聚阴离子型 KVPO₄F 凭借三维稳固骨架、高工作电压与理想理论容量，成为高压钾离子电池正极的重要候选，但其本征电子电导率低，且高压下易受电解液腐蚀引发结构劣化，形成厚而不稳定的 CEI 层，导致电池性能快速衰减，传统碳包覆策略难以兼顾导电提升与高压界面稳定，亟需新的界面调控方法解决上述瓶颈。
近日，南京师范大学周小四、廖家英 团队提出界面电场调控策略，以氮掺杂碳纳米管与 KVPO₄F 复合构建强界面电场，通过理论计算与原位表征证实该电场可优化电子与 K⁺传输、增强晶体结构稳定性并诱导形成约 2.7 nm 的薄而稳定的富 KF 型 CEI 层；所制备的 KVPO₄F / 氮掺杂碳纳米管复合材料在 2.0–5.0 V 电压区间、0.5 C 倍率下实现 454.8 Wh kg⁻¹ 的高比能量，1 C 下 2000 次循环后容量保持率达 80.6%，且该策略可拓展至 KFeSO₄F、KTiPO₄F 等聚阴离子体系，为高能量密度、长循环钾离子电池的开发提供新路径。
该成果以 “Regulating interface electric field to stabilize high-voltage KVPO₄F positive electrode for sustainable potassium-ion batteries” 为题发表在 “Nature Communications” 期刊，第一作者是Qi Haijie、Du Yichen、Ding Jianfeng。
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【工作要点】
研究针对 KVPO₄F 正极导电性差、高压下 CEI 层不稳定的问题，提出界面电场调控策略，选用氮掺杂碳纳米管与 KVPO₄F 复合，通过电荷转移构建高强度界面电场，经理论计算确定该复合体系界面电场强度可达 273.2 mV Å⁻¹，有效降低 K⁺扩散势垒并强化 V-F 键，提升材料结构稳定性。
借助原位 XRD、冷冻电镜、XPS 深度剖析等表征手段，证实强界面电场可诱导形成厚度约 2.7 nm 的富 KF 稳定 CEI 层，抑制电解液分解与晶格腐蚀，使材料在 0.5 C 倍率下释放 107.7 mAh g⁻¹ 的可逆容量，比能量达 454.8 Wh kg⁻¹，10 C 下 2000 次循环容量保持率为 82.9%。
将界面电场调控策略拓展至 KFeSO₄F、KTiPO₄F 等聚阴离子体系，均实现电化学性能显著提升，组装的石墨 | KVPO₄F / 氮掺杂碳纳米管全电池在 1 C 下 2000 次循环容量保持率 80.6%，验证了该策略的普适性与实用化潜力。
图 1 验证并筛选界面电场，分析了 KVPO₄F / 氮掺杂碳纳米管的界面电场模型与作用机制，对比了不同碳管与 KVPO₄F 的费米能级、电荷分布、转移量、钾离子迁移势垒及键合强度，确定氮掺杂碳纳米管复合体系具备最强界面电场。
图 2 表征材料微观形貌、结构与界面电场，呈现了 KVPO₄F / 氮掺杂碳纳米管的形貌、晶格、元素分布、精修结构、化学键合、钒价态，以及表面电势、Zeta 电位与界面电场强度定量结果。
图 3 测试 KVPO₄F 系列材料的储钾性能，给出循环伏安曲线、充放电曲线、循环性能、倍率性能与长循环数据，证明 KVPO₄F / 氮掺杂碳纳米管在容量、倍率与循环稳定性上最优。
图 4 分析结构演化与钾离子传输动力学，通过原位 XRD、X 射线吸收谱与小波变换表征，揭示强界面电场可减小材料晶胞体积变化，维持结构可逆性，抑制循环中结构降解。
图 5 解析循环后电极的 CEI 组成，借助冷冻电镜、XPS 深度剖析与飞行时间二次离子质谱，证实 KVPO₄F / 氮掺杂碳纳米管表面形成薄且稳定的富氟化钾 CEI，界面阻抗更低。
图 6 测试全电池储钾性能，展示石墨与软碳分别配对 KVPO₄F / 氮掺杂碳纳米管的全电池工作机制、充放电曲线、倍率与长循环性能，体现全电池优异的稳定性与实用性。
图 7 验证界面电场策略的普适性，将该方法应用于 KFeSO₄F、KTiPO₄F 聚阴离子体系，测试界面电场强度、电化学性能与全电池表现，证明该调控方法可广泛推广。
【结论】
本研究通过密度泛函理论预测与实验研究结合，系统揭示了界面电场调控 KVPO₄F 储钾性能的作用机制。理论模拟表明，增强的界面电场可同时提升电子电导率、降低 K⁺扩散势垒并强化结构稳定性。冷冻透射电镜与 X 射线光电子能谱深度剖析直接证明，强界面电场能有效抑制电解液分解、减少电极表面副反应，促使形成厚度约 2.7 nm 且稳定的富氟化钾正极电解质界面层。得益于强度达 273.2 mV Å⁻¹ 的强界面电场，KVPO₄F / 氮掺杂碳纳米管复合材料在 20 C 倍率下仍可实现 81.1 mAh g⁻¹ 的可逆容量，在 10 C 下循环 2000 次后容量保持率为 82.9%。更重要的是，该界面调控策略具备普适性，在 KFeSO₄F、KTiPO₄F 等其他聚阴离子体系中也实现了性能提升。本研究明确了聚阴离子正极体系中界面电场强度与电化学性能指标的正相关关系，不仅为理解界面电场在正极电解质界面形成与电极稳定中的关键作用提供基础认知，也为可持续钾离子电池的发展提供了全新的理论依据与研究思路。
链接：https://doi.org/10.1038/s41467-026-71647-x
