南京大学王牧教授、彭茹雯教授Nano Letters :手性 3R- MoS2超表面中的类非互易手性二次谐波产生

成果介绍

打破非线性光学中的互易性，为信息处理的定向调控提供了一种独特途径。近日，南京大学王牧教授、彭茹雯教授（共同通讯作者）首次报道一种手性 3R相MoS₂超表面，该结构通过非互易圆偏振（CP）吸收实现了类非互易手性二次谐波产生（SHG）。得益于 3R-MoS₂的高折射率，该超表面可支持米氏共振。当谐振波长附近的圆偏振光从顶面入射时，右旋圆偏振（σ₊）吸收显著强于左旋圆偏振（σ_-），从而产生圆二色性（SHG-CD）为 62% 的手性二次谐波信号。反转入射方向后，吸收对比度随之反转，得到−71% 的二次谐波圆二色性。从物理机制上看，该光学响应同时源于 3R-MoS₂本征的 C₃ᵥ对称性与超表面的结构手性。利用这一特性，研究进一步实现了AND、OR、A ANDNOT B以及A ORNOT B四种光学逻辑运算，表明了该超表面可作为一种多功能、偏振依赖型光学逻辑平台。

图文导读

图 1(a) 3R‑MoS₂超表面非互易手性光学效应示意图。此处仅展示 σ₊激发情形。(b) 上图：沉积于 ITO 修饰 SiO₂衬底上的 3R‑MoS₂超表面单元结构，几何参数为：L₁ = L₂ = L₃ = 200 nm，W₁ = W₂ = W₃ = 80 nm，周期 Pₓ = Pᵧ = 380 nm，3R‑MoS₂超表面厚度为 110 nm。下图：3R‑MoS₂原子结构示意图。(c)、(d) 分别为 3R‑MoS₂超表面在沿 k_-或 k₊方向的圆偏振（σ₊或 σ_-）光照射下，模拟得到的透射、反射及吸收光谱。蓝灰色阴影区域标注了 780–810 nm 的激发波长范围。(e)、(f) 分别为沿 k_-方向以 σ₊和 σ_-光照射（λ = 800 nm）时，单元结构截面的模拟电场分布与磁场分布。(g)、(h) 为 3R‑MoS₂超表面在沿 k_-或 k₊方向的圆偏振（σ₊或σ_-）光照射下，400 nm 附近波段的模拟透射与反射光谱。蓝灰色阴影区域标注了 390–405 nm 的激发波长范围。(i)、(j) 分别为在 σ₊和 σ_-偶极激发（λ = 400 nm）下，3R‑MoS₂超表面的局域态密度（LDOS）模拟结果，均沿 k_-方向观测。

图 2(a) 上图为 3R‑MoS₂超表面的光学显微镜图像，标尺为 1 μm。下图为该超表面的扫描电子显微照片，标尺为 380 nm。下图插图为 3R‑MoS₂超表面的放大视图，标尺同样为 380 nm。(b)、(c) 分别为 3R‑MoS₂超表面在沿k_-方向和k₊方向的圆偏振（σ₊或 σ_-）光照射下，实测得到的反射、透射及吸收光谱。

图 3 (a)、(b) 分别为在k_-激发与k₊激发条件下，沿 k₊方向测量二次谐波（SHG）信号的实验装置示意图。(c)、(f) 分别为在 800 nm 波长下，k_-激发与 k₊激发时 3R‑MoS₂超表面的实测二次谐波光谱。插图为二次谐波的功率‑功率曲线。(d)、(g) 分别为在 800 nm 波长下，k_-激发与 k₊激发时 3R‑MoS₂超表面的实测圆偏振分辨二次谐波光谱（上图），以及线偏振激发下的二次谐波光谱（下图）。(e)、(h) 为在 800 nm 波长下，圆偏振与线偏振激发时二次谐波信号的实测斯托克斯参数。(i) 为在 800 nm 波长下 k_-与 k₊激发时，3R‑MoS₂超表面所产生二次谐波的实测圆二色性（CD）与线二色性（LD）光谱。(j)、(k) 分别为裸露 3R‑MoS₂薄片与 3R‑MoS₂超表面在 800 nm 波长 k_-激发下，实测的偏振分辨二次谐波信号随泵浦偏振相对 x 轴旋转角 ϕ 的变化关系。圆点为实验数据，曲线为拟合结果。

图 4 (a)、(c) 分别为在不同波长下，沿 k_-和 k₊方向以圆偏振光（σ₊或 σ_-）激发时，3R‑MoS₂超表面的实测二次谐波（SHG）强度光谱。(b)、(d) 分别为在不同波长下，沿 k_-和 k₊方向以线偏振光激发时，3R‑MoS₂超表面的实测二次谐波强度光谱。(e)、(g) 分别为沿 k_-和 k₊方向圆偏振激发时，3R‑MoS₂超表面产生二次谐波的实测圆二色性（CD）光谱。(f)、(h) 分别为沿 k_-和 k₊方向线偏振激发时，3R‑MoS₂超表面产生二次谐波的实测线二色性（LD）光谱。

图 5 (a) 基于单个超表面实现与逻辑门（AND）和或逻辑门（OR）的示意图。(b) 在波长 800 nm 的两束线偏振光激发下，3R‑MoS₂超表面的实验输出二次谐波（SHG）光谱。其中，x‑pol/y‑pol 表示输入端 IN1 为 x 偏振、IN2 为 y 偏振时所采集的输出二次谐波强度。(c) 与逻辑门和或逻辑门的真值表。(d) 实现IN1 与非 IN2（IN1 ANDNOT IN2）逻辑门和IN1 或非 IN2（IN1 ORNOT IN2）逻辑门的示意图。(e) 在波长 800 nm 的两束圆偏振光激发下，3R‑MoS₂超表面的实验输出二次谐波光谱。(f) IN1 ANDNOT IN2 逻辑门与 IN1 ORNOT IN2 逻辑门的真值表。

结论与展望

综上，本文在手性 3R-MoS₂超表面中实现了类非互易手性二次谐波产生（SHG）。该效应源于非互易圆偏振吸收，进而产生与入射方向相关的非线性光学响应。在沿 k_-方向的谐振圆偏振激发下， SHG‑CD可达 62%；而沿 k₊方向激发时，SHG‑CD 约为−71%。在 780–810 nm 波段范围内，SHG‑CD 的平均绝对值保持在~68%，体现出优异的宽带响应特性。所观测到的类非互易手性二次谐波效应，同时源自超表面的结构手性与 3R‑MoS₂本征的 C₃ᵥ对称性。此外，该 3R‑MoS₂超表面可基于二次谐波响应实现四种光子逻辑运算：线偏振激发下的与（AND）、或（OR）逻辑门，以及圆偏振激发下的 A 与非 B（A ANDNOT B）和 A 或非 B（A ORNOT B）逻辑门。上述结果表明，依托菱方相过渡金属硫族化合物的强本征非线性与高折射率特性，3R‑MoS₂超表面可为集成非线性光子学与光子逻辑器件提供一种紧凑、多功能的集成平台。

文献信息

Yi Zhu, Yu-Heng Hou, Qing Cai, Li-Jiong Chen, Ruwen Peng, and Mu Wang，“Nonreciprocal-Like Chiral Second-Harmonic Generation in a Chiral 3R-MoS₂ Metasurface” Nano Letters Article ASAP

文献链接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.6c00536

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