图1：Janus催化剂制备流程与原子级结构验证
该图呈现了催化剂的制备策略与结构确证。图1a示意了分步缺陷诱导原位插层法的核心思路：利用Scotch胶带反复剥离获得单层Ti₃₋ₓC₂Tᵧ，随后分两次浸渍，先后将Co和Pt单原子锚定于纳米片的两个相对表面。透射电镜图像（图1b、e）证实锚定前后纳米片均保持无褶皱的单层透明形貌。球差校正高角环形暗场扫描透射电镜（AC-HAADF-STEM，图1c、f、g）清晰显示，Pt和Co原子均匀分散于基底晶格中，未形成任何团簇。最具说服力的是原位EDS元素映射（图1i、j），同一纳米片两个面的元素分布截然不同：一侧仅出现Co信号，另一侧仅出现Pt信号，以直观影像确证了双面神空间分离结构的成功构筑。
图2：同步辐射XAFS解析Pt/Co双单原子的局域配位与电子态
X射线吸收精细结构谱精准解析了Pt与Co的配位化学环境。XANES谱（图2a、d）表明，Janus中Pt带正电荷、价态介于0至+4之间，Co的氧化态在+2至+3之间，两者因跨面电子作用而发生价态偏移。傅里叶变换EXAFS（图2b、e）及其拟合（图2c、f）揭示关键配位结构：Pt和Co均锚定于Ti空位中，未检测到金属-金属键信号，证实单原子完全分散。Pt呈现三配位（Pt-C₃），Co则为六配位（Co-C₃O₃）。小波变换（图2g-l）进一步排除了团簇存在的可能，从多维度验证了双单原子在MXene空位中的精准构型。
图3：碱性介质中HER与OER的电催化性能对比
该图定量展示了Janus催化剂在析氢与析氧两个半反应中的全方位优越性。在析氢反应中，Janus Pt/Co DSA-Ti₃₋ₓC₂Tᵧ的极化曲线（图3a）展现出极低过电位（20mV@10mAcm⁻²），优于此研究中的Pt单原子、Co单原子及商用Pt/C催化剂。其塔菲尔斜率仅为29.6mVdec⁻¹（图3b），结合交换电流密度和电荷转移电阻等指标（图3c雷达图），共同指向其遵循Volmer-Tafel快速动力学路径。在析氧反应中，该催化剂同样表现最优，仅需195mV即可达到10mAcm⁻²（图3d），塔菲尔斜率低至59.6mVdec⁻¹（图3e），综合指标均领先于Co单原子催化剂和RuO₂基准（图3f）。200小时恒流测试中，其电压增幅仅几十毫伏（图3h），远超对比样品的耐久性，这一稳定性直接源于空间分离构型对单原子团聚的抑制。
图4：原位/操作态光谱揭示反应机理
本研究运用多尺度原位光谱技术实时追踪催化活性中心的动态演变。操作态XANES（图4a-d）显示，在析氢反应电位扫描中，PtL₃边吸收峰持续红移（Pt被还原），CoK边则蓝移（Co被氧化）；析氧反应中趋势类似但程度不同。定量曲线（图4e-h）清晰揭示：Pt的价态在析氢中从+1.96降至+0.92，Co则从+2.38升至+2.54，证实电子从Co定向迁移至Pt；析氧反应中Co的氧化更为显著。这一“智能”电荷再分配分别富集了Pt（析氢）和Co（析氧）活性中心的电子/空穴状态。操作态拉曼（图4i,j）进一步显示Janus催化剂对界面水氢键网络的断裂效率更高；ATR-SEIRAS（图4k,l）则更早检测到OH和OOH中间体，证实了Pt/Co协同对含氧中间体形成动力学的加速。
图5：DFT计算揭示协同催化机理
密度泛函理论计算从电子尺度阐明了双面神构型性能突破的内在根源。优化的结构模型（图5a）和差分电荷密度图（图5b）表明，Pt/Co双单原子的空间分离分布引发了显著的跨面电荷重分布，电荷在双原子位点高度局域，形成强电子耦合。吉布斯自由能图（图5c）显示，Janus催化剂的ΔGH*仅为-0.03eV，极近热中性，远优于Pt单原子（-0.30eV）和Co单原子（0.48eV）体系。析氧反应路径计算（图5d）指出，其速率决定步（*O→*OOH）能垒仅1.71eV，显著低于单原子体系。晶体轨道哈密顿布局（图5e,g）和d带中心分析（图5f,h）进一步揭示本质：双原子构型使Pt-H和Co-OOH键更强，Pt和Co的d带中心均向费米能级上移，因此同时增强了对析氢中间体*H和析氧中间体*OOH的吸附能力。机理示意图（图5i）精炼总结了这一“分面分工、跨面耦合”的协同催化路径。
图6：全解水器件与AEMWE工业级验证
该图将半反应性能优势延伸至实际水电解器件的综合验证。在两电极体系中，基于Janus催化剂的电解槽仅需1.45V即可驱动10mAcm⁻²（图6a），显著优于贵金属组合Pt/C‖RuO₂（1.62V）。更具工业参考价值的是在阴离子交换膜电解槽（AEMWE）中的测试（图6c）：在1.0MKOH、60°C的接近工况条件下，该催化剂仅需1.81V即可达到1.0Acm⁻²（图6d），且在此高电流密度下连续运行200小时，电压几乎无衰减（图6e）；相比之下，Pt/C‖IrO₂体系在0.5Acm⁻²下运行100小时后便迅速失活。这有力证明了Janus Pt/Co双单原子催化剂在面向工业级电解水制氢中兼具高效率与长寿命的独特优势。
结论
总之，本研究通过“分步缺陷诱导原位插层”策略，首次在单层MXene纳米片两侧实现了Pt与Co双单原子的原子级精准空间分离，构筑了前所未有的Janus型双功能催化剂。在原位谱学和理论计算的联合论证下，研究团队揭示了这一构型的核心机制：亚纳米厚度的单层MXene作为电子耦合媒介，在析氢和析氧反应中分别促使电子富集于Pt侧和空穴积累于Co侧，由此动态优化两者的d带中心和中间体吸附能，显著降低了水分解两个半反应的能垒。基于该机理，Janus催化剂在碱性全解水及AEMWE器件中接连创下性能记录——10mAcm⁻²时槽压仅1.45V，1.0Acm⁻²下槽压仅1.81V且200小时内无衰减，全面超越了商用贵金属组合。该工作为“空间分区-功能分工-电子协同”的多功能原子级催化剂设计树立了范式，为开发低成本、高效率、长寿命的下一代电解水制氢技术提供了可靠的路径。未来，这一理念可拓展至其他二维载体和更多金属组合，面向二氧化碳还原、氮还原等多步复杂催化反应，实现更精确的多位点功能化集成。
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