南京大学EST|富营养化湖泊藻源排放对区域二次有机气溶胶生成的定量贡献:以太湖为例
聚焦中国富营养化湖泊 —— 太湖周边区域,于 2024 年夏季采用氧化流动反应器(OFR)开展原位观测,首次定量揭示藻源挥发性有机物对二次有机气溶胶(SOA)生成的贡献。研究发现太湖周边环境空气经 OFR 氧化后,SOA 生成潜力夜间显著高于白天;已知前体物仅能解释 23.8%~30.5% 的实测 SOA,未识别前体物贡献突出;藻源排放对日间、夜间潜在 SOA 分别贡献 17.7%、6.4%,高温热浪可使该贡献占比超 30%。该成果明确了水生生态系统藻源排放在区域气溶胶生成中的关键作用,填补了内陆富营养化湖泊藻源 SOA 定量研究的空白。
1 科学问题
- 富营养化湖泊藻源排放作为 SOA 前体物的重要性,其对湖泊周边区域 SOA 生成的定量贡献尚不明确;
- 太湖周边 SOA 生成的昼夜差异特征与来源解析机制;
- 高温热浪对藻源 VOCs 排放及 SOA 生成的影响规律;
- 传统已知 VOC 前体物对太湖周边 SOA 的解释度,以及未识别前体物的贡献程度。
2 研究方案
观测地点与时间:2024 年 7 月 23 日至 9 月 3 日,在太湖中央生态岛的西山国家区域大气本底站开展观测;
核心仪器:采用 PAM-OFR、飞行时间气溶胶质谱仪、扫描电迁移率粒径谱仪、臭氧分析仪、GC-MS 与 Vocus PTR-ToF-MS,同步观测 SOA 生成、VOCs 组分与气象参数;
分析方法:通过 OFR 控制 OH 暴露量,模拟不同光化学龄下 SOA 生成;采用正定矩阵因子分解(PMF)解析 VOCs 来源,结合多元线性回归(MLR)定量各源对 SOA 的贡献;开展质量闭合分析,核算已知 VOC 前体物对 SOA 的解释比例。
3 结论
SOA 生成特征:光化学龄 2 天(日间)、3.3 天(夜间)时,OFR 内 SOA 生成峰值分别为 2.62±5.09μg/m³、6.52±8.02μg/m³,夜间生成潜力显著更高,且峰值高于森林与部分城市站点;
前体物解析结果:低 NOₓ条件下,已知 VOC 前体物仅解释 23.8%~30.5% 的实测 SOA,芳香烃是主要已知贡献源,异戊二烯类日间贡献 9.1%、夜间仅 1.0%;
来源定量贡献:人为源主导 SOA 生成,日间占 66.9%、夜间占 93.1%,其中汽油挥发与机动车尾气贡献最高;藻源排放为重要生物源,日间贡献 17.7%、夜间贡献 6.4%,与植被排放(日间 15.3%)相当;
热浪影响效应:气温超 35℃时,藻源对 SOA 贡献超 30%,平均贡献达 27.6%,最高达 48.4%,高温显著提升藻源排放与 SOA 生成;
研究不足:2 - 甲基异莰醇、土臭素等藻源特征物定量存在不确定性;半挥发性 / 中等挥发性有机物(S/IVOCs)的贡献仅初步估算,未精准量化;
未来展望:需精准量化藻源 S/IVOCs 排放与 SOA 产率;将藻源排放纳入大气化学模型,完善湖泊周边区域气溶胶污染防控策略;针对全球热浪频发背景,持续开展藻源排放与大气化学反应的耦合研究。