机器学习!南京航空航天大学「国家高层次人才」申来法Science子刊 | 机器学习辅助发现高性能的外向内结构富镍正极!
- 2026-06-06 04:28:04
机器学习!南京航空航天大学「国家高层次人才」申来法Science子刊 | 机器学习辅助发现高性能的外向内结构富镍正极!
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随着电动汽车和大型储能设备市场的迅速扩张，对锂离子电池的能量密度、成本及可持续性提出了更高要求。高镍层状氧化物（镍含量≥90 mol%）因其高比容量和较低的成本，被视为最具前景的正极材料候选者之一。然而，高镍正极在循环过程中面临严重的结构与界面退化问题，主要表现为由各向异性晶格应变引发的微裂纹、不可逆的H2-H3相变导致的电压衰减，以及正极/电解液界面副反应引起的容量下降。 传统上，为了抑制这些退化，通常依赖具有磁性的Co元素来稳定结构，但钴资源稀缺且价格波动剧烈，降低或去除钴已成为产业界和学术界的共识。如何在“低钴/无钴”条件下通过离子掺杂来有效抑制锂镍混排并稳定体相/界面结构，是该领域的核心挑战。 
图1 基于机器学习的掺杂离子筛选逻辑与物理机制验证 南京航空航天大学申来法教授团队通过一种机器学习方法（随机森林模型结合SHAP分析），从大量文献数据中预测并筛选出Al³⁺和Sn⁴⁺作为高性能高镍正极（LiNi₀.₉₃Co₀.₀₇O₂）的理想共掺杂离子。研究发现，非磁性的Al³⁺和Sn⁴⁺通过一种竞争性掺杂机制，自发形成了独特的“由外至内”结构：Sn⁴⁺倾向于在表面富集形成Sn-rich岩盐界面层，而Al³⁺则均匀掺杂进入体相晶格。 这种结构设计有效缓解了磁性阻挫引起的Li/Ni阳离子混排，抑制了H2/H3相共存导致的有害晶格应变，并显著提升了正极/电解液界面稳定性。电化学测试表明，改性后的NCAS正极在4.3 V下循环200周后容量保持率高达96.9%，电压衰减极小，且在软包全电池中展现出优异的实际应用潜力。 
图2 Al³⁺/Sn⁴⁺共掺杂正极材料NCAS的合成过程与精细结构表征 该项工作报道了一种机器学习辅助的掺杂剂筛选策略，成功将Al³⁺和Sn⁴⁺引入高镍低钴正极LiNi₀.₉₃Co₀.₀₇O₂中，构筑了具有高结构稳定性的NCAS正极材料。通过多尺度原位/非原位表征与理论计算相结合，阐明了其性能增强机制：竞争性掺杂机制驱动Al³⁺均匀固溶于体相以抑制晶格畸变，同时促使Sn⁴⁺偏聚于表面形成致密、富锡的界面重构层。 非磁性离子的引入显著削弱了Ni-O-Ni的超交换作用，缓解了磁性阻挫驱动的Li/Ni混排，从而实现了对体相疲劳开裂和界面副反应的双重抑制。该策略不仅为高电压、高温工况下高镍正极的内外结构调控提供了新思路，也为先进储能系统的理性设计开辟了数据驱动的新途径。 Guihong Mao et al., Machine learning–assisted discovery of outside-in structure Ni-rich cathode with high performance. Sci. Adv.12, eadz8130(2026). DOI:10.1126/sciadv.adz8130 
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