『液流电池』南京工业大学 Angew:咪唑鎓接枝动态离子传导间隔基,实现有机溶剂中超快阴离子跳跃传导
非水液流电池（NAFBs）具备宽电化学稳定窗口（可达 4 V）、活性材料选择多样等优势，是高能量密度大规模储能的重要方向。但其核心部件 —— 离子交换膜面临严苛应用瓶颈：1）商业聚烯烃膜（如 Celgard）在有机溶剂中易溶胀、离子选择性差；2）非水电解液黏度高、离子传导性差，膜在有机体系中离子电导率极低；3）难以同时兼顾优异耐有机溶剂性、高离子传导率、低活性物种渗透率三大核心性能，严重制约电池循环稳定性与能量效率。本研究创新设计耐有机溶剂型咪唑鎓接枝交联聚苯并咪唑阴离子交换膜（AEM），通过非溶剂诱导相分离（NIPS）+ 化学交联 + 咪唑鎓接枝一体化策略，构建动态离子传导间隔基，实现 DMF 基电解液中超快阴离子跳跃传导。膜在有机电解液中离子电导率高达2.14 mS cm⁻¹，远优于商业 Celgard 膜（0.45 mS cm⁻¹）；活性物种渗透率低至3.8×10⁻⁹ cm² s⁻¹，5 mA cm⁻² 下非水液流电池稳定循环超 330 圈，平均能量效率（EE）超 66.1%，为非水液流电池膜材料设计提供全新策略。①结构创新：首次构建咪唑鎓接枝动态离子传导间隔基，同步实现耐有机溶剂性与超快阴离子传导；②机制创新：揭示咪唑鎓与 BF₄⁻强库仑相互作用驱动的阴离子跳跃传导机制；③性能创新：有机体系中离子传导率与选择性大幅突破，循环寿命与能量效率远超商业膜。a) 原始 PBI、交联 PBI、咪唑鎓接枝 PBI 膜制备流程示意图；b) 膜在非水液流电池中的工作原理1）过硫酸钾交联赋予膜优异耐有机溶剂性，收紧链间距抑制溶胀；2）烷基咪唑鎓侧链作为动态离子传导间隔基，显著提升阴离子传导能力；a) 乙基 / 丁基 / 己基咪唑鎓接枝膜离子传输示意图；b) 膜 N 1s 高分辨 XPS 图谱；c) ¹H 时域低场核磁谱图；d) DMF 基电解液吸收率；e) BF₄⁻阴离子渗透率1）丁基咪唑鎓（BIm）接枝膜（K-19PBI-BIm）综合性能最优；2）咪唑鎓成功接枝，膜保持分级孔结构与优异耐溶剂性；3）电解液吸收率显著提升，BF₄⁻传输速率大幅加快。图 3 K-19PBI-yBIm 膜微观结构与离子传输性能a) K-19PBI-0.1BIm 膜截面 SEM 图；b) 电解液吸收率；c) BF₄⁻阴离子渗透率；d) MPT 渗透率；e) BTD 渗透率；f) 离子电导率与选择性对比1）K-19PBI-0.15BIm 膜在 DMF 中最高离子电导率达2.14 mS cm⁻¹；2）K-19PBI-0.1BIm 膜对 MPT、BTD 渗透率极低，分别为 3.8×10⁻⁹、1.6×10⁻⁸ cm² s⁻¹；3）膜选择性高达 1×10⁵ S s cm⁻³，远超已报道非水液流电池膜材料。a) 非水液流电池结构示意图；b) 库仑效率（CE）；c) 电压效率（VE）；d) 能量效率（EE）；e) 长循环稳定性；f) 能量效率与循环圈数对比1）5 mA cm⁻² 下，K-19PBI-0.1BIm 膜电池平均 EE 达66.1%，稳定循环 330 圈；2）商业 Celgard 膜仅稳定 70 圈，平均 EE 仅 48.8%，性能差距显著；3）循环后膜形貌完整、咪唑鎓基团稳定，具备优异长期可靠性。a) TEA⁺与 BF₄⁻迁移数；b) 宽频介电谱；c) 原位 FTIR 谱；d) 分子动力学相互作用能；e) MD 模拟快照；f) 扩散系数与均方位移1）膜阴离子迁移数高达0.9275–0.9942，以 BF₄⁻传导为主；2）咪唑鎓与 BF₄⁻存在强库仑吸引，驱动阴离子在侧链间跳跃传输；3）丁基侧链柔性促进动态切换，BF₄⁻扩散系数显著提升。本研究开发咪唑鎓接枝交联聚苯并咪唑阴离子交换膜，成功突破非水液流电池膜材料核心瓶颈：1）交联结构赋予膜优异耐有机溶剂性，溶胀率可控（<20%）；2）咪唑鎓动态离子传导间隔基实现超快阴离子跳跃传导，有机体系电导率大幅提升；3）低活性物种渗透 + 高离子传导 + 优异稳定性协同，电池循环寿命与能量效率远超商业膜。该设计为下一代高稳定性、高传导性非水液流电池膜材料提供通用化构建策略。Ultrafast Anion‐Hopping Conduction in Organic Solvent via Imidazolium‐Grafted Dynamic Ion-Conducting Spacers for Stable Non-Aqueous Flow Batteries. Angewandte Chemie International Edition, 2026; https://doi.org/10.1002/anie.6160285本文内容来源于学术研究论文，版权归原作者所有。转载旨在分享学术成果，仅供参考，不构成任何应用建议。如涉及作品内容、版权或其他问题，请及时联系处理。
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