

有机硫聚合物因其结构可调性和环境友好性而被视为锂硫(Li-S)电池有前景的正极材料,但其循环稳定性和倍率性能不足阻碍了实际应用。

在此,南京大学金钟团队报道了一种杂环桥连的短硫链聚合物——聚(吡嗪四硫化物)(PPZTS)的合理设计与绿色合成,该材料具有富硫原子链结构,可用作高性能锂-有机硫电池正极材料。PPZTS中吡嗪桥连的短硫链结构可防止长链多硫化物的生成与穿梭效应,且富电子的π-共轭吡嗪环有助于均匀的Li⁺扩散,从而显著提高了循环稳定性和倍率性能。
PPZTS正极在0.1 A g⁻¹下具有1250 mAh g⁻¹的高容量,在5.0 A g⁻¹下仍保持660 mAh g⁻¹的容量。在1.0 A g⁻¹电流密度下循环,PPZTS正极初始容量为850.9 mAh g⁻¹,400次循环后仍保持630.4 mAh g⁻¹。该正极在-20°C至80°C的宽温范围内也表现出稳定的性能,软包电池的组装进一步证明了其实际应用潜力。

图1. 电化学性能
总之,该工作提出了一类杂环桥连的短硫链聚合物作为锂-有机硫电池的有效正极材料。PPZTS独特的吡嗪桥连短硫链结构不仅能抑制多硫化物的生成,还能增强对硫化锂的吸附,从而提升倍率性能和循环寿命。PPZTS正极在不同电流密度下均表现出优异的倍率性能,在0.1 A g⁻¹下具有1250 mAh g⁻¹的比容量,在5.0 A g⁻¹下仍保持660 mAh g⁻¹。
此外,在1.0 A g⁻¹下,其初始容量高达850.9 mAh g⁻¹,400次循环后仍保持630.4 mAh g⁻¹。PPZTS正极在宽温范围内也表现出高鲁棒性和耐久性,在80°C下容量达1100 mAh g⁻¹,在-20°C下仍保持330 mAh g⁻¹。软包电池中的应用进一步验证了其实际应用潜力。
综合表征与机理研究表明,PPZTS正极通过C–S、C–S–S–Li和C–S–Li键的可逆转变及短链硫物种的逐步转化来储存Li⁺。这一受控的反应路径有效避免了长链多硫化物的形成与穿梭,从而确保了结构完整性和稳定的循环性能。
本工作强调了杂环桥连短硫链聚合物作为先进碱金属-硫电池正极材料的巨大潜力,为克服有机硫聚合物在先进储能系统中应用的关键限制提供了有前景的途径。

图2. 电池性能
Heterocycle-Bridged Short Sulfur-Chain Polymers for Polysulfide-Suppressing Cathodes in Lithium-Organosulfide Batteries, Advanced Energy Materials 2026 DOI: 10.1002/aenm.202506388

金钟,南京大学化学化工学院教授、博士生导师,现担任南京大学绿色化学与工程研究院执行院长、南京大学天长新材料与能源技术研发中心主任、绿色能源催化与智能化学工程江苏省高校重点实验室主任。已在Nature Chem.、Nature Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem.、Adv. Mater.、Matter、PNAS等学术期刊发表SCI论文>330篇,他引>26000次,H因子87。

