西南林业大学徐开蒙/昆明理工大学梁风/南京林业大学葛省波等EEM:静电纺丝结合钴基MOF构建多级孔结构生物质基柔性钠离子电池负极

钠离子电池（SIBs）因钠资源丰富、成本低，被视为新一代大规模储能的理想方案。然而，Na⁺半径较大，易导致电极膨胀、扩散受阻，且传统负极制备复杂、机械性能较差，这些限制了其在柔性储能领域的广泛应用。本研究利用静电纺丝技术融合天然生物质多糖（纤维素、壳聚糖）与钴基MOF（ZIF‑67），构建了一种多级孔结构的柔性自支撑碳纳米纤维负极材料。通过静电纺丝的三维限域效应，有效抑制了MOF在复合材料中的颗粒团聚，碳化过程中ZIF‑67骨架原位分解生成高分散的Co纳米颗粒和氮掺杂石墨化微区，构建了微孔、介孔和大孔组成的层级孔道网络。其中，大孔（50-140 nm）促进电解液渗透，是离子传输的主要通道；介孔（2-40 nm）缓冲了充放电过程中的体积变化，提升了循环稳定性；微孔（1.4-2 nm）则提供了丰富的储钠活性位点。此外，3D交织的碳纳米纤维网络与ZIF-67颗粒的均匀融合，使材料机械弹性模量达到1.86 GPa，硬度为0.20 GPa，具备优异的结构稳定性与抗形变能力。该负极材料样品（CBNFM/ZIF-67）在650 °C高温碳化后展现出了最佳性能，不断裂的柔韧性足以支持将薄膜折叠成纸飞机形状。

图1. a) CBNFM /ZIF-67与CISNFM /ZIF-67的制备过程示意图, b) BNFM /ZIF-67; b1) CBNFM/ZIF-67及其粒径分布, c-d) BNFM /ZIF-67与ZIF-67的TEM图像, e) BNFM/ZIF-67的横截面结构, f) BNFM /ZIF-67的EDS图谱，g) ISNFM /ZIF-67；g1) CISNFM /ZIF-67及其粒径分布

图2. a) N₂吸附-解吸曲线, b)不同纳米纤维膜的孔径分布, c1–e2)不同纳米纤维的硬度与弹性模量分布图: c1-c2) NFM; d1-d2) ISNFM/ZIF-67, e1-e2) BNFM/ZIF-67, f) FTIR图谱, g) XRD图谱

图3 a)不同温度下CBNFM/ZF-67的XRD, b) BNFM/ZIF-67和CBNFM/ZIF-67的柔韧性测试, c-e) CNFM、CISNFM/ZIF-67和CBNFM/ZIF-67的循环伏安曲线, f)不同温度下20 mA g⁻¹时的恒电流充放电曲线, g) 650°C条件下不同样品的GCD曲线, h)倍率性能测试, i, j) CNFM和CNFM/ZIF-67的循环和阻抗测试, k)生物质基阳极的比较, l)柔性设备在平放、弯曲和折叠状态下的LED照明性能

图4 a)自支撑多孔纳米纤维膜阳极上钠离子的传输机制; b-g)钴纳米粒子在碳纳米纤维上的不同结合模型、结合能和扩散系数: b-d) CBNFM/ZIF-67; e-g) CISNFM/ZIF-67

图5 a)制备生物质基钠离子电池的制造流程图, b-i）采用CML方法对生物质钠离子电池进行生命周期评估的结果以及与液态锂离子电池、液态生物质钠离子电池、固态生物质钠离子电池的对比结果: b)人体毒性, c)水生生态毒性, d)化石燃料消耗, e)全球变暖, f)光化学氧化, g)酸化, h)海洋水生生态毒性, i)赤潮现象

得益于多级孔结构设计和杂原子掺杂的协同作用，CBNFM/ZIF-67展现了优异的储钠性能：在20 mA g⁻¹电流密度下，比容量高达384.2 mAh g⁻¹；在100 mA g⁻¹电流密度下进行700次长循环后，仍维持高可逆容量336.1 mAh g⁻1，并保持稳定的库仑效率（约95.5%），比容量和循环稳定性相较于未添加MOF的对照组分别提升了65.95%和69.49%。通过组装软包电池进行柔性测试，该电池在平放、弯折和严重折叠状态下均能稳定点亮LED灯泡，展现了优异的机械-电化学耦合性能。更为重要的是，通过结合原位拉曼光谱与DFT计算，揭示了材料储钠性能提升的内在机理，包括界面耦合增强、离子扩散优化及原位合金化反应的协同性。此外，全生命周期评估（LCA）表明，该工艺摒弃了传统粘结剂与金属涂覆工艺，显著降低了温室气体排放，人类健康毒性及化石能源消耗。在材料设计层面，该研究通过静电纺丝技术与钴基MOF协同作用，成功设计出高性能柔性储能器件，同时提供了低成本与可持续性的绿色制造方案，为下一代储能技术的发展奠定了基础。

论文链接：https://doi.org/10.1002/eem2.70355

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