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在生物体系中，电压门控离子通道通过响应膜电位的变化选择性开闭，精确调控神经冲动传导与细胞通讯，展示了电学信号如何动态调制离子在纳米级孔道中的传输。受此启发，人们构建了多种人工纳流控体系，用于生物传感、离子筛分、能量收集与海水淡化。在纳米限域下，离子传输由固-液界面相互作用主导，由此衍生出电学、力学与物理化学相互耦合的丰富现象。
然而，将界面电学调控与外加轴向驱动场解耦，一直是该领域的核心挑战。传统电学调制通常依赖跨膜偏压，既需要外部电源，又会在孔道内建立轴向电场，从而难以区分电压诱导与压力驱动的传输贡献。单层二硫化钼纳米孔凭借原子级厚度与本征带电孔道，已成为分子筛分与渗透能发电的理想平台，但其离子传输此前主要通过孔径调控或光照实现，需要复杂的纳米加工或额外的光学装置；已有的门控策略也多依赖介质隔离的固态结构。直接的电解质/界面门控能否调控原子级薄纳米孔中的压力驱动电动传输，此前尚不明确。
成果简介
近期，南京航空航天大学殷俊教授、李雪梅教授等提出了一种电解质/界面电压门控策略，用于研究单层二硫化钼纳米孔中的压力驱动电动传输（相关成果发表于Nano Letters）。与介质隔离的固态门控方案不同，门控电压直接施加在MoS₂膜与电解质中对电极之间，无需刻意施加跨膜电压偏压，即可在局部调制MoS₂/电解质界面的电荷状态。研究发现，在亚伏级的窄门控窗口内，纳米孔的压力驱动流动电流出现显著的极性反转，同时其幅值受到强烈调制，这与门控所调控的有效界面电荷状态改变高度一致。
在结构表征上，作者将悬空单层MoS₂转移到预钻约1 μm孔径的氮化硅支撑膜上；荧光成像证实其为无晶界的单晶单层，拉曼光谱显示E₂g¹与A₁g模的特征峰间距为19.3 cm⁻¹，原子力显微镜测得厚度约1.06 nm，均符合单层MoS₂的特征。在千倍盐度梯度（cis侧1 M、trans侧1 mM KCl）下测得扩散电位为+95 mV，且trans侧相对cis侧为正，表明纳米孔本征带负电、呈阳离子选择性。
在无跨膜偏压的短路条件下，压力驱动流动电流随压差近似线性增大，且反转压力方向即反转电流符号，证实所测信号确为压力驱动的流动电流效应。引入门控后，随门控电压Vg从0.1 V增至0.2 V，流动电流的极性发生反转，并在更高Vg下幅值持续增大；在0.1–0.4 V的窄门控窗口内，流动电流极性翻转、幅值变化约一个数量级。通过拟合不同Vg下的电导-浓度曲线，提取的表面电荷参数在Vg=0.1、0.2、0.3、0.4 V时分别约为0.01、0.27、0.40、0.81 C m⁻²，定量支持门控对界面荷电状态的有效调制。原位拉曼显示A₁g模随Vg增大而蓝移，指示电子浓度降低，与界面向更正的有效荷电状态演变相符；基于泊松-能斯特-普朗克框架的数值模拟进一步再现了极性翻转与幅值调制，支持了界面电荷介导的门控机制。
图注说明
图1 界面电压门控MoS₂纳米孔系统设计。(A)电压门控K⁺离子通道示意图。(B)通过MoS₂纳米孔进行压力驱动电流测量的人工纳流控池示意图。(C)门控电压诱导纳米孔选择性反转的示意图。
图2 单层MoS₂纳米孔的结构与压力驱动电动学表征。(A)压力驱动流动电流测量的实验示意图。(B)器件光学显微图，虚线标出跨越孔径的三角形单层MoS₂片。(C)荧光强度分布图，证实其单层特性与均匀的光学质量。(D)1 mM KCl中流动电流对阶梯式压力变化的时间响应。(E)正、负压力极性下流动电流随压差的变化。(F)不同KCl浓度下流动电流随压差的变化。
图3 单层MoS₂纳米孔中界面电压门控的流动电流。(A)施加门控偏压测量流动电流的实验示意图，cis侧额外浸入石墨电极以对MoS₂膜施加静电偏压。(B)不同Vg下流动电流对阶梯式压差的时间响应。(C)不同Vg下流动电流随压力梯度的变化及线性拟合。(D)ΔP=0时不同Vg下纳米孔跨膜电导随KCl浓度的变化及拟合曲线。
图4 界面电压门控电动传输的机制。(A)门控诱导表面电荷密度调制示意：随Vg增大，表面电荷由负变正并持续增强，实现从阳离子选择向阴离子选择的转变。(B)静电门控下拉曼表征示意图。(C)不同Vg下的拉曼光谱，E₂g¹模几乎不变而A₁g模随Vg增大发生蓝移。(D)代表性表面电荷参数下的稳态电荷分布模拟。(E)不同表面电荷参数下归一化流动电流随压差的变化。
总结展望
该工作表明，电解质/界面电压门控为调控单层MoS₂纳米孔中的压力驱动电动传输提供了一条亚伏级途径。在窄门控窗口内，门控电压Vg调制MoS₂/电解质界面的有效电荷状态，改变压力驱动流动所输运的过剩可动离子电荷，进而诱导流动电流的极性反转。这一结果揭示了二维纳米孔中界面电荷介导的门控-压力耦合机制，为面向生物传感、能量收集与离子电路的电可编程纳流控体系提供了新的思路。
文献链接
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.6c02736
