图文导读
图1. 背景区（a-f）和沉降区（g-l）土壤置换小区的构建与水稻生长过程
本研究以我国六大主要水稻种植区的代表性水稻土为对象，构建了大气沉降区和背景区对比的土壤置换实验，并结合叶面和根部单独暴露盆栽实验，系统追踪大气沉降痕量金属在土壤–水稻系统中的迁移转化和组织富集效应。六类土壤在pH、阳离子交换量、有机质和质地等方面存在显著差异，形成了从北方较高pH、高有机质、高吸附能力土壤到南方低pH、低吸附能力土壤的性质梯度，为解析土壤性质如何调控大气沉降金属的形态、迁移性及水稻积累提供了清晰的实验对比基础。
研究发现，新沉降痕量金属进入稻田土壤后，其有效性和迁移性会因土壤性质不同而发生显著分化，并进一步影响水稻吸收和籽粒积累。Cu、Pb和Zn等阳离子型金属在低pH、低吸附能力的南方来源土壤中更易保持较高溶解性和潜在生物有效性；与之相反，As作为氧阴离子型元素，在较高pH、富含有机质且质地较细的北方来源土壤中表现出更强迁移性。土壤溶液动态进一步显示，Cu在排水后浓度升高，而As在淹水条件下达到较高水平，说明元素属性、土壤性质和稻田水分状态共同影响沉降金属的生物有效性。
图2. 置换实验背景区和沉降区中不同土壤来源处理组水稻籽粒（a、c、e和g）和叶片（b、d、f和h）的Cu、As、Pb和Zn浓度
在水稻积累方面，大气沉降显著提高了水稻不同组织中的痕量金属浓度，但籽粒响应具有明显的元素和土壤依赖性。叶片和稻壳作为直接暴露界面，表现出更强的金属富集；籽粒中Cu对沉降的响应最为突出，沉降区籽粒Cu浓度较背景区增加108%–260%。总体而言，Cu、Pb和Zn的沉降诱导增量在南方低pH土壤中更高，而As的籽粒积累在北方较高pH、富含有机质土壤中更明显，表明同样的大气沉降输入会因土壤性质不同而转化为不同类型的稻米安全风险。
图3. 叶面和根部暴露下水稻Cu积累及其空间分布特征。SEM（a, b）和SEM–EDS（c）图像显示大气颗粒在叶片表面的附着及其Cu分布；不同暴露途径下籽粒（d）、叶片（e）和旗叶-第一节点连接区中Cu积累特征（f, g）
叶面和根部单独暴露实验进一步表明，大气沉降金属进入水稻食物链具有多途径特征。叶面暴露主要促进金属在叶片和稻壳中富集，而根部暴露在若干土壤中对籽粒As积累的贡献更为突出。相关性分析、PCA和piecewise SEM进一步指出，土壤pH、CEC、有机质、质地以及Fe/Mn相关性质共同塑造新沉降金属的有效性和籽粒富集效应。值得注意的是，沉降输入量虽然仅占耕层金属总库存的很小比例，却能显著放大籽粒积累和膳食风险。因此，稻米安全防控需要同时关注大气源头减排、区域土壤性质差异和稻田管理措施，实现“源头控制—土壤调控—作物安全”的协同治理。
图4. 土壤性质、活性金属组分与沉降诱导籽粒Cu和As积累之间的统计关系。PCA（a、b）和相关性（c）分析显示土壤性质梯度与金属响应变量之间的关联；piecewise SEM（d-g）解析土壤性质、活性库和籽粒金属增量之间的拟合关系
