南京工程学院,ACS AMI, 基于钙钛矿薄晶片的高灵敏度双能X射线探测与成像
大家好，今天为大家分享来自南京工程学院赵靖达教授团队近期在 ACS Applied Materials & Interfaces 上发表的研究论文双能X射线成像技术在医学诊断、安全检测和工业探伤领域具有重要意义。然而，现有基于光子计数或多层探测器的技术方案往往导致系统复杂度增加。本文提出一种采用表面处理钙钛矿薄晶片与优化电极结构设计的器件，实现了高灵敏度双能X射线成像。经表面处理后，器件光电性能显著提升，灵敏度达4.5×10⁴ μC·Gy⁻¹·cm⁻²，探测限低至13.8 nGy·s⁻¹，且稳定性大幅提高。通过电极设计调控内建电场分布，该器件实现了对不同能量X射线光子的可控吸收，展现出优异的能量甄别能力。借助对响应电流的算法处理，成功重建了重叠高低密度物体的减影图像。通过引入X射线吸收系数比 (μL/μH)，进一步实现了传统X射线探测器无法达成的精确材料区分。本研究为双能X射线成像提供了简洁高效的技术路径，并为开发多功能钙钛矿基器件开辟了新视角。关键词： 双能X射线探测、钙钛矿薄晶、表面处理、高灵敏度、X射线成像
研究人员采用胶带剥离法对空间限域生长的MAPbBr₃薄单晶进行表面处理，有效清除了表面缺陷与杂质。基于此制备的高性能钙钛矿薄晶探测器，在双能X射线成像中表现出显著提升的灵敏度，达到4.5×10⁴ μC·Gy⁻¹·cm⁻²，同时将检测限降低至13.8 nGy·s⁻¹。进一步通过优化平面电极结构，调控器件内部电场分布，实现了对不同能量X射线光子所激发载流子的选择性收集，从而在单一器件上成功集成低能和高能双模式探测功能。在此基础上，研究不仅完成了重叠高低密度物体的清晰图像分离，还创新引入吸收系数比值 (μL/μH) 作为分析指标，实现了对多种材料的高精度鉴别。
1.探测器结构及制备表征：
图1：钙钛矿基X射线探测器结构示意图：(a) 平面电极结构；(b) 垂直电极结构。(c) 本工作中采用两对平面电极的双能X射线探测器结构示意图。(d) 双能X射线探测工作原理示意图。图2：(a) 双能X射线探测器的制备流程示意图。(b) 厚度为500 μm的单晶薄膜照片。比例尺：1 cm。(c) 未处理与(d) 经胶带剥离处理后的单晶薄膜SEM图像。(e) 钙钛矿单晶薄膜的横截面图。(f) 经胶带处理与未处理薄单晶的XRD图谱。(g) 薄单晶处理前后与(h) 时间分辨光致发光光谱对比。图3：(a) 器件X射线性能测试示意图。(b) 胶带处理前后器件在暗场及X射线照射下的I-V曲线。(c) 基于未处理与胶带处理薄晶器件的时间响应特性及(d)灵敏度对比。(e) σₜ 随1000/T变化的温度依赖性关系。(f) 器件在低剂量X射线照射下的光响应特性。(g) 不同器件的长期I-T稳定性曲线。(h) 器件在环境条件及日光照射下的稳定性测试图4：(a) MAPbBr₃单晶受X射线照射示意图。(b) 不同能量下X射线强度随单晶内部深度的变化关系。(c) 不同能量X射线在单晶内部诱导产生的电子-空穴对生成率随深度的变化曲线。(d) 平面电极器件的电场分布示意图。所提出探测器的工作机制示意图：(e) 顶部电极工作时；(f) 底部电极工作时。其中蓝色与红色带箭头曲线分别表示低能和高能X射线，黄色虚线与箭头表示电子和空穴被电极收集，黑色虚线表示电荷发生复合。图5：(a) 不同X射线管电压下的X射线能量分布。(b) 双能X射线探测器光电流随X射线能量的理论计算曲线。(c) 器件在两种工作模式下对不同能量X射线照射的光响应特性。(d) 由火腿、铁钉和硬币组成物体的X射线透射图像。通过本探测器电路在(e) 高能检测模式与(f) 低能检测模式下重建的X射线图像。(g) 通过重建算法计算得到的高密度物质与(h) 低密度物质分离图像。(i) 铁块、铝块和塑料块的光学照片。这些立方体在(j) 顶部电极工作与(k) 底部电极工作时的X射线成像结果。(l) 基于成像结果计算得到的 μL/μH 比值分布图。
本研究开发了一种针对钙钛矿薄晶的表面处理策略，该策略能有效去除表面缺陷与杂质，从而将MAPbBr₃薄晶探测器的灵敏度提升至4.5 × 10⁴ μC·Gy⁻¹·cm⁻²，并实现13.8 nGy·s⁻¹的低检测限。基于此性能提升，我们成功实现了双能X射线探测。成像实验不仅证明了器件在重叠状态下区分低密度与高密度物体的能力，更通过μ_L/μ_H比值清晰揭示了三种不同密度物质间的差异。这项工作不仅显著提升了钙钛矿基探测器的性能，也为推动下一代能量分辨X射线探测技术提供了新思路。
文章来源：
https://doi.org/10.1021/acsami.5c20232
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