南京大学顾雪元团队ESE|Fe⁰@RF-C:高效降解新兴污染物的新路径

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近年来，水体中新兴污染物治理引起了人们的广泛关注。2,4-二羟基二苯甲酮（BP-1）作为一种大量使用的防晒剂类新兴污染物，已在各种不同水体中频繁检出，严重威胁人类健康。现有污水处理厂的传统工艺对BP-1的去除效率有限，难以实现该污染物的有效降解与控制。基于纳米零价铁的高级氧化技术，可通过活化氧化剂产生羟基自由基、硫酸根自由基等强氧化性活性物种，对BP-1展现出优异的降解潜力，成为该污染物去除的重要技术方向。但纳米零价铁在实际使用中易发生团聚与氧化失活，大幅降低其反应活性与循环利用效率，严重制约了该技术的工程化应用。针对这一关键问题，本研究提出碳包覆改性策略，旨在提升纳米零价铁的抗氧化能力，同时增强其对过硫酸盐等氧化剂的活化效能，进而实现对水体中BP-1的高效降解。

本研究采用了一个简单且可扩展的制备方法，通过酚醛树脂包埋和碳热还原制备了Fe0@RF-C复合材料。研究表明，Fe0@RF-C能够作为异相过硫酸盐激活剂，高效降解BP-1。相较于商业nZVI，Fe0@RF-C表现出了更优异的PS激活性能和抗氧化性能。在Fe0@RF-C/PS体系中，BP-1的降解效率高达94.9%，并且在10分钟内基本完成。

1. Fe0@RF-C复合材料的稳定性：Fe0@RF-C在空气中显示出优异的稳定性，甚至在暴露40天后，其催化性能依然保持较高水平。

2. 高效降解BP-1：在Fe0@RF-C/PS体系中，BP-1的降解效率远高于其他对照体系，证明了Fe0@RF-C对过硫酸盐的高效激活作用。

3. 催化机制：碳涂层的存在不仅增强了BP-1的吸附，还通过生成单线态氧（1O2）和电子转移等非自由基机制，显著提升了BP-1的降解效率。

本研究通过开发Fe⁰@RF-C复合材料，为环境污染治理提供了一种新的解决方案。Fe⁰@RF-C可有效活化PS实现BP-1的高效降解，这不仅为废水处理中的新兴污染物提供了高效降解技术，也为开发更多稳定的nZVI复合材料提供了理论依据和实践经验。此外，Fe0@RF-C的高稳定性和低能耗特性，使其在大规模环境修复中的应用具有广阔的前景。

本研究为设计高稳定性的碳涂层nZVI复合材料提供了简单可行的方法，并揭示了碳层在提升催化性能中的重要作用。尽管研究已取得显著进展，但仍需进一步探索如何简化制备过程、提高材料的生产效率，以及优化其在不同水质条件下的应用效果。未来的研究可聚焦于这些方面，以推动Fe0@RF-C在环境污染治理中的广泛应用。

图1 a–c，RF-C（a）、原始Fe₃O₄颗粒（b）和Fe⁰@RF-C颗粒（c）的扫描电子显微镜图像。d，Fe⁰@RF-C颗粒的能谱图像。e–f，Fe⁰@RF-C颗粒在50 nm（e）和10 nm（f）尺度下的高分辨率透射电子显微镜图像。

图2 a，XRD衍射图谱。b，Fe 2p高分辨XPS光谱。c，拉曼光谱。d，N₂吸附-脱附等温线。e–f，Fe⁰@RF-C的孔径分布（e）与磁滞回线（f）。

图3 不同氧化体系下BP-1的去除情况。典型反应条件：[BP-1] = 20.0 μmol L⁻¹，[BP-1]:[PS] = 1:50，催化剂投加量 = 50 mg L⁻¹，初始溶液pH = 5.0 ± 0.1，温度T = 25.0 °C。

图4 暴露于空气中不同天数的Fe⁰@RF-C（a）和商用nZVI（b）作为PS活化剂对BP-1的降解情况。

图5 a–b，在水体系（a）和甲醇体系（b）中使用100 mmol L⁻¹ DMPO进行自旋捕获获得的EPR谱图。c，水体系中使用100 mmol L⁻¹ TEMP进行自旋捕获获得的EPR谱图。d，淬灭实验。e，以Fe⁰@RF-C为工作电极，加入PS和BP-1后的安培法i−t测量曲线。反应条件：[BP-1] = 20.0 μmol L⁻¹，[BP-1]:[PS] = 1:50，催化剂用量 = 50 mg L⁻¹，初始溶液pH = 5.0 ± 0.1，T = 25.0 °C。

图6 BP-1在Fe⁰@RF-C/PS体系中的假设降解途径。

图7 ECOSAR程序预测BP-1及其降解中间体对鱼类的水生毒性。