南京大学薛斌/曹毅/王炜等人Nat. Commun.:具有超低摩擦和高耐磨性的分层picot纤维水凝胶涂层
研究背景
生物医学植入物的磨损问题是影响其长期可靠性的关键挑战,人工关节等承重装置在数百万次摩擦循环中会产生磨损碎屑和界面损伤,引发炎症并最终导致植入物失效。传统植入材料如超高分子量聚乙烯(UPE)缺乏生物组织的层级结构,难以同时实现优异的润滑性和承载能力。虽然水凝胶涂层作为润滑表面层被广泛探索,但现有策略面临低摩擦与高耐磨性之间的固有矛盾——增加化学交联密度虽可提升机械强度,却会降低水含量,从而损害润滑性能。因此,亟需开发能够解耦润滑与承载功能的新型水凝胶涂层设计策略,以实现类似天然软骨的超低摩擦和高耐久性。
研究内容
南京大学薛斌、曹毅、王炜团队提出一种微折叠纤维水凝胶涂层(PFHC),通过将润滑表层与坚韧的纤维增强核心层相结合,模拟软骨的层级结构。由带有隐藏环的折叠肽链形成的微折叠纤维,使核心层具备高效承载能力,而疏松多孔、结构开放的表层则维持水合润滑作用。所制备的 PFHC 在超 10 万次长期滑动下,同时实现超低摩擦系数(约 0.009)与高耐磨性,性能可与天然软骨媲美。通过在不同结构层中解耦润滑与承载功能,PFHC 突破了传统水凝胶涂层的局限,为在植入物界面同时实现润滑与机械耐久性提供了通用化策略。该工作以“Hierarchical picot-fiber hydrogel coating with ultralow friction and high wear resistance”为题,发表在Nature Communications期刊上。
文章亮点
仿生层级结构设计:受天然软骨"凝胶状表层+胶原纤维增强区"结构启发,首次将picot纤维网络与梯度多孔结构相结合,实现润滑与承载功能的空间解耦。
picot纤维能量耗散机制:利用自组装肽GY₆形成的picot纤维(含隐藏长度的折叠β-折叠结构),通过可逆解组装-重组过程同步耗散能量并释放隐藏长度,赋予水凝胶高韧性、抗疲劳和快速机械恢复特性。
氧抑制聚合制备梯度结构:通过氧气渗透膜调控自由基聚合,一步法构建从松散交联多孔表面(润滑)到致密交联核心(承载)的连续梯度,避免传统多层涂层的界面缺陷。
多尺度界面锚定策略:结合化学接枝(硅烷介导)和机械互锁(多孔基底渗透),实现涂层与UPE等基材的高强度粘附(剪切强度>1.0 MPa,界面韧性>1700 J m⁻²)。
突破传统性能权衡:PFHC同时实现超低摩擦(CoF~0.009)和高耐磨性(磨损率比UPE低一个数量级),克服了水凝胶涂层长期存在的"润滑-耐久"矛盾。
优异的体内稳定性:大鼠皮下植入7周后,PFHC保持结构完整、机械性能和润滑性能稳定,无免疫排斥或组织增生,满足长期植入应用要求。
图1:展示了PFHC的仿生设计原理(模仿天然软骨层级结构)、picot纤维的合成策略(GY₆肽自组装后与丙烯酰胺共聚)、AFM表征的纤维形貌变化(高度从0.82 nm增至2.38 nm)、氧抑制聚合制备梯度结构的机制,以及SEM显示的三层结构(~50 μm多孔表层、~600 μm致密核心层、~1 mm互锁界面)。图2:系统表征了PFHC-Gel的机械性能:拉伸应力-应变曲线显示断裂应力达1.86 MPa、韧性21.7 kJ m⁻²;1000次循环拉伸无残余变形;疲劳阈值~337 J m⁻²;90%压缩应变下完全恢复;10,000次压缩循环后保持91.1%回弹性;球压测试显示接触应力从UPE的~6 MPa降至~0.4 MPa。图3:摩擦学性能评估:球-盘往复滑动测试显示PFHC的CoF稳定在~0.008-0.009超过100,000次循环,而PAMC在数百次循环后失效;磨损率比UPE和PAMC低一个数量级;SEM和3D轮廓仪显示PFHC磨损深度仅~1.85 μm,远低于UPE(~14.8 μm)和PAMC(~91.6 μm)。图4:机理分析:阐明PFHC通过"水合润滑表层+picot纤维承载核心"解耦功能;水接触角~12°证实超亲水性表面;AFM摩擦力显微镜显示picot纤维动态耗散能量;荧光追踪实验直接可视化滑动过程中picot纤维的解组装-重组动态行为。图5:生物相容性与体内稳定性:hMSCs共培养显示细胞活力>90%;大鼠皮下植入2-7周后血液生化指标正常;H&E染色无炎症反应;固体含量、摩擦系数和磨损率保持稳定;7周后磨损深度仅~2.33 μm,证实长期体内稳定性。作者通过仿生层级结构设计,成功开发了picot纤维水凝胶涂层(PFHC),突破了水凝胶涂层长期存在的低摩擦与高耐磨性之间的矛盾。PFHC通过空间解耦润滑与承载功能——松散多孔的表面层提供超润滑界面,picot纤维增强的核心层通过可逆解组装-重组机制耗散能量并抵抗疲劳——实现了与天然软骨媲美的综合性能。该涂层在超过100,000次滑动循环中保持超低摩擦系数(~0.009)和极低磨损率,同时展现出优异的生物相容性和体内长期稳定性,为人工关节等承重植入物的表面改性提供了可靠解决方案。展望未来,PFHC的设计原理可进一步拓展至其他生物材料体系。通过调控肽序列组成(如引入可降解基序),可实现涂层的可控生物降解,拓展至临时性植入应用场景;结合增材制造技术将多孔互锁结构引入医用金属表面,可解决金属-水凝胶界面相容性问题。此外,picot纤维网络的动态特性为开发自修复、力响应型智能涂层提供了新思路。在软体机器人、组织工程支架等领域,这种解耦功能的设计策略同样具有广阔应用前景。随着肽基材料规模化制备技术的成熟,PFHC有望从实验室研究走向临床转化,推动下一代长效低磨损植入器械的发展。Sun, W., Sun, X., Zhang, J. et al. Hierarchical picot-fiber hydrogel coating with ultralow friction and high wear resistance. Nat. Commun., (2026). https://doi.org/10.1038/s41467-026-69322-2