98.75%!东南大学吴宇平/汪涛&南京工业大学刘丽丽AFM!
- 2026-03-18 20:05:40
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在本研究中，作者提出了一种多功能二乙基硫醚电解液添加剂，以协同构建稳定的富含Li₂S的固体电解质界面膜（SEI）和富含Li₂S/Li₂SO₄/Li₂SO₃的正极电解质界面膜（CEI），这可以加速锂离子（Li⁺）的传输动力学并增强长期循环过程中的界面稳定性。此外，电解液界面中富含硫的复合物可以降低Li⁺去溶剂化的能垒，从而增强界面动力学。基于这些优点，在碳酸酯电解液（不含FEC）中引入2.0 vol.%的二乙基硫醚，使锂负极的长期循环性能提升了7倍。更令人印象深刻的是，采用改性电解液的Li||磷酸铁锂（LFP）软包电池在0.1 C下循环200次后，实现了98.75%的优异容量保持率。这种多功能二乙基硫醚添加剂为高性能锂金属电池的实际应用铺平了道路。 目前，广泛应用的锂离子电池（LIBs）因其长循环寿命和卓越的稳定性而主导了主流储能市场。然而，锂离子电池有限的能量密度（<300 Wh kg⁻¹）不足以满足现代应用不断发展的需求，凸显了开发先进电池技术的迫切需要。锂金属电池（LMBs）因其高理论比容量（3860 mAh g⁻¹）和低工作电位（-3.04 V vs. SHE）而被认为是锂离子电池的有吸引力的替代品。然而，其大规模商业化仍然受到锂沉积/剥离的不可逆性和锂枝晶不可控生长的严重限制，这可能导致库仑效率（CE）低、循环寿命差以及潜在的安全问题。解决上述LMBs中的挑战在很大程度上取决于固体电解质界面膜（SEI）/正极电解质界面膜（CEI）的合理设计以及电解液界面的优化。 此外，电解液的研究是一个热点，因为它是LMBs的关键组成部分，不仅作为离子传输的介质，而且对SEI和CEI的结构产生深远影响。目前，对电解液的改进通常通过以下几个方面进行：1) 采用高浓度电解液；2) 使用多溶剂复合电解液；3) 采用双盐或多盐锂电解液；4) 引入新的电解液组分；5) 使用功能性添加剂。一般来说，使用功能性添加剂是最经济和实用的方法。 在此，作者提出一种含硫的多功能电解液添加剂——二乙基硫醚，通过结构和电化学分析来研究其对LMBs的保护机制。二乙基硫醚中的C-S键更容易断裂，使其能够在锂金属负极（LMA）和正极上分解。这种分解导致在电极-电解液界面的SEI/CEI层中优先形成组分，从而增强了长期循环过程中的Li⁺传输动力学和界面稳定性。添加剂的界面分解产物能够产生纳米级物质，由于其合适的尺寸，这些物质能够穿透Li⁺溶剂化鞘，为离子配位创造有利的空间构型。这些分解产物通过电子云重叠与参与溶剂化的周围溶剂分子相互作用，为离子产生准共轭效应。电化学评估表明，含有2.0 vol.%二乙基硫醚改性电解液（不含FEC）的Li||LFP和Li||NCM811电池表现出卓越的循环稳定性，实现了超过1200次的循环和更高的容量保持率。如图1所示，这种稳定性源于负极上富含Li₂S的SEI，它确保了均匀的锂沉积；以及正极上富含Li₂S的CEI，它有效抑制了过渡金属的溶解。在电解液中，该添加剂可以通过减少Li⁺溶剂化相互作用来提高去溶剂化效率。因此，软包电池的循环寿命提高了7倍以上。 
图1：二乙基硫醚作为多功能添加剂有效性的示意图。 
图2：电解液中锂沉积和剥离的可逆性。(a) Li||Cu电池中改进Aurbach测试的锂电镀/剥离的库仑效率（CE）。(b) 充放电时间为1小时的Li||Li电池的倍率性能。(c) 在1.0 mA cm⁻²和1.0 mAh cm⁻²条件下Li||Li电池的循环性能。 
图3：二乙基硫醚在锂金属负极中的作用与机理。(a) 电解液溶剂和溶质的分子轨道及其对应的LUMO能级；插图显示了LBE和LBE-DS在Li||LFP电池中的CV曲线。(b) 二乙基硫醚和溶剂分子在Li (100)表面的吸附构型和能量。 
图4：二乙基硫醚在锂金属电池正极中的作用与机理研究。(a) 电解液溶剂和溶质的分子轨道及其对应的HOMO能级；插图显示了LBE和LBE-DS在Li||NCM811电池中的LSV曲线。(b) 二乙基硫醚和溶剂分子在NCM811表面的吸附构型和能量。 
图5：二乙基硫醚在电解液中的作用与机理。(a) LBE对10 mV电压偏置的计时电流响应；插图显示了LBE在直流极化前后的EIS结果。(b) LBE-DS对10 mV电压偏置的计时电流响应；插图显示了LBE-DS在直流极化前后的EIS结果。 
图6：Li||LFP和Li||NCM811电池的电化学性能。(a) Li||LFP电池的长循环性能。(b) 本工作与近期报道的Li||LFP电池循环性能对比。(c) 电池在N/P比为5.26时的长循环性能。(d) Li||LFP电池的倍率性能。 总之，本研究成功证明了二乙基硫醚作为一种多功能电解液添加剂，可用于增强LMBs的界面稳定性和电化学性能。在电解液中，二乙基硫醚的分解同时有助于界面处溶剂分子的去溶剂化。 在负极侧，二乙基硫醚可以促进形成富含Li₂S的稳定SEI，这能有效抑制锂枝晶的形成，从而增强界面动力学。在正极侧，二乙基硫醚也可以促进形成富含Li₂S/Li₂SO₃的CEI，从而建立稳定的正极/电解液界面。如表S2所示，二乙基硫醚实现了对SEI、CEI和电解液的协同调控，从而为LMBs的多界面工程建立了一种新的范式。基于这些优点，含有2.0 vol.%二乙基硫醚的改性电解液（不含FEC的碳酸酯电解液）可以在对称电池中实现超过800小时的卓越循环寿命。 此外，包含LFP和NCM811正极的全电池不仅表现出高可逆容量和优异的长期循环稳定性，还展示了出色的低温循环性能。更令人印象深刻的是，组装的安时级Li||LFP软包电池在使用改性电解液后，在0.1 C下循环200次后实现了98.75%的优异容量保持率。总体而言，这项研究为LMBs电解液添加剂的设计提供了宝贵的见解，并为高性能储能设备的开发铺平了道路。 Diethyl Sulfide as a Multifunctional Electrolyte Additive for Enhancing Electrochemical Performance of Lithium Metal Batteries,Adv. Funct. Mater.,2026. https://doi.org/10.1002/adfm.202529688. 
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