南京工业大学 赵鸿健 等:DBD甲烷水蒸气重整制备含氧液态产物研究

图1  DBD甲烷水蒸气重整实验系统及装置图

2、研究表明，水蒸气对放电与等离子体化学具有典型的“促进—抑制”双重作用：适量引入水蒸气可增强放电活跃程度并提升电子参与碰撞与解离的有效性，进而促进OH、O、H⍺与CH等活性粒子的生成；但当水蒸气浓度过大时，由于其电负性与电子俘获效应会降低电子密度并削弱整体放电强度，使活性粒子浓度与反应活化能力回落，呈现明确的最优区间特征。

图2 （a）不同水蒸气体积分数下单个周期平均电流脉冲数对比；（b）不同水蒸气体积分数下放电功率对比；（c）不同水蒸气体积分数下传输电荷对比；（d）不同水蒸气体积分数下粒子发射强度变化对比；（e）不同水蒸气体积分数下电子数密度对比

3、气体总体积流量主要通过停留时间与带电粒子输运共同影响放电特性与反应路径：随流量增大，放电空间内的带电粒子更易被气流带走且停留时间缩短，导致电学特征整体走弱，除CH外多数活性粒子发射强度降低；对应到反应结果，体系更倾向于由液态含氧产物路径转向气态烃类路径，且机理讨论指出CH₃与OH在低流量条件下更易发生耦合并推进含氧液态产物生成，而在高流量条件下OH供给相对不足时更易转向C₂产物形成。

图3.（a）不同气体体积流量下单个周期平均电流脉冲数对比；（b）不同气体体积流量下放电功率对比；（c）不同气体体积流量下传输电荷量对比；（d）不同气体体积流量下活性粒子发射强度变化对比；（e）气态产物选择性随体积流量变化对比；（f）不同气体流速下液态产物选择性对比

4、输入功率升高能够提高放电强度、高能电子与反应物分子的有效碰撞次数与能量耦合水平，从而增强OH、CH、CO等活性粒子浓度并提升甲烷与水蒸气的解离程度，反应性能上表现为产物逐步由气态向液态转移、液态含氧产物占比提高；同时原文也指出，当功率继续增大时，能量更易被介质材料与体系升温所消耗，且可能诱发积碳在电极附近累积、削弱局部电场并影响放电稳定性，从而使强化效应出现边际递减或局部回落。

图4 （a）不同输入功率下单个周期平均电流脉冲对比；（b）不同输入功率下 Lissajous 图形对比；（c）不同输入功率下传输电荷量对比；（d）不同输入功率下各粒子光谱信号强度对比；（e）气态产物选择性随输入功率变化对比；（f）不同输入功率下液态产物选择性对比

赵鸿健，硕士生，研究方向为等离子体甲烷水蒸气重整制备高附加值化学品

刘诗筠，博士﹐副教授，硕士生导师，研究方向为大气压低温等离子体放电特性及其在能源转化和污染物处理等领域的应用. 主持及参与国家和省部级项目10余项。