浙江大学余学功教授&南京邮电大学王磊教授、李兴鳌教授Nano Energy:构建Z型突触异质结用于模拟单色光抑制/兴奋突触行为
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神经形态计算通过模拟人脑的高并行、低功耗架构,为突破冯·诺依曼瓶颈提供了新路径。在各类感知系统中,人工视觉尤为重要,因为视觉是人类获取信息的主要通道。光电子突触器件能够直接感知光信号并同时更新突触权重,是构建人工视觉系统的核心元件。然而,目前的器件大多只能模拟光学兴奋行为,难以实现光学抑制功能——而抑制对于信息过滤和网络稳定至关重要。为实现双向突触可塑性,研究者尝试了波长选择性吸收、氧化还原反应、串联集成兴奋/抑制单元以及三端晶体管等策略,但这些方法往往需要双波长光源、复杂电路或多端结构,增加了集成难度和能耗。因此,如何在简单的两端器件中利用单色光同时实现兴奋与抑制行为,成为该领域亟待突破的关键挑战。
浙江大学余学功教授&南京邮电大学王磊教授、李兴鳌教授等人提出基于SnO₂/(PEA)₂PbI₄双层结构的Z型突触异质结,成功模拟了高性能的单色光抑制与兴奋行为。实验与理论研究表明,单器件中实现这种光学双向特性得益于在有无外加偏压条件下,分别调控SnO₂和(PEA)₂PbI₄薄膜中光生载流子的分布,进而调制其产生与复合速率,其中氧空位捕获起关键作用。进一步将该器件应用于构建卷积神经网络,用于复杂静态与动态面部情绪识别,平均识别准确率分别达到99.9%和88.5%。这些结果深化了对光学双向突触功能调控的理解,表明Z型异质结为实现未来计算所需的高性能光学双向突触功能提供了全新且高效的途径。该文章以“Construction of Z-scheme synaptic heterojunction for simulating monochromatic optically inhibitory/excitatory synaptic behaviors”为题发表在国际顶级期刊Nano Energy上。
图1-Z型突触异质结的设计与结构表征:图1全面展示了器件的仿生设计理念与物理实现。图1a‑b将人眼视网膜中的感光细胞与双极细胞的功能对应到突触的兴奋/抑制概念,明确了设计目标。图1c左侧为(PEA)₂PbI₄二维钙钛矿的晶体结构, bulky的PEA阳离子能有效抑制离子迁移,保障器件稳定性;右侧是ITO/SnO₂/(PEA)₂PbI₄/Ag两端交叉电极阵列的光学照片,展示出可规模化集成的潜力。图1d的SEM截面图清晰显示SnO₂层(76 nm)与(PEA)₂PbI₄层(182 nm)的平整界面,表面SEM则呈现平均晶粒尺寸约8.3 μm的高质量钙钛矿薄膜,XRD进一步证实其纯相与高结晶性。图1e‑f通过UPS和Tauc plot分别确定了SnO₂和(PEA)₂PbI₄的能带结构,两者的能级匹配为构建Z型异质结奠定了基础。图1g为接触后的能带示意图,显示内建电场方向从(PEA)₂PbI₄指向SnO₂,符合Z型异质结特征。图1h展示了最关键的初步结果:在无偏压时,50个光脉冲(532 nm)作用下光电流持续下降,模拟抑制行为;而在施加偏压后,相同光脉冲下光电流持续上升,模拟兴奋行为。这一对比直观证实了Z型异质结能够实现单色光调控的双向突触可塑性。图2-抑制行为的微观机理分析:图2深入揭示了无偏压条件下光电流逐渐减小的物理机制。图2a为连续9秒光照下的光电流响应,电流先快速上升后持续下降,表现出典型的抑制行为。图2b显示随着光照时间从1秒延长至9秒,光电流最终衰减到的最低值(光照结束后)逐渐降低,且低于初始暗电流,说明有净的电子被捕获。图2c分四个阶段阐释能带与载流子演化:①初始状态,Z型异质结内建电场由(PEA)₂PbI₄指向SnO₂,且(PEA)₂PbI₄/Ag界面存在肖特基势垒;②光照瞬间,光生电子空穴对分离,电子向Ag电极迁移并经外电路部分进入SnO₂,空穴向SnO₂/(PEA)₂PbI₄界面迁移;③连续光照下,SnO₂中的氧空位捕获光生电子,导致界面处空穴积累,破坏了内建电场平衡,同时积累的空穴与肖特基势垒协同诱导出一个反向电场,进一步加速(PEA)₂PbI₄内部的电子‑空穴复合,使光电流逐渐下降;④光照停止后,被捕获的电子缓慢释放,暗电流逐渐恢复至初始值。该机制完美解释了抑制行为的产生,其中氧空位的捕获作用至关重要。
图3-KPFM表面电位测量直接证明空穴积累:图3通过开尔文探针力显微镜原位测量了暗态与光照下薄膜的表面电位变化,为抑制机理提供了直接实验证据。图3a‑c分别对应(PEA)₂PbI₄单独薄膜在暗态和光照下的表面电位分布及线扫对比,结果显示光照前后表面电位几乎没有变化,说明单独钙钛矿层中载流子浓度无明显改变。然而,对于SnO₂/(PEA)₂PbI₄异质结(图3d‑f),暗态下平均表面电位为−61.36 mV,光照后急剧上升至312.17 mV,增幅超过370 mV。表面电位的显著增加意味着(PEA)₂PbI₄表面空穴浓度大幅提高——因为表面电位与费米能级相关,空穴积累会使表面电位正向移动。这一结果直接证实了光照下空穴在异质结界面处的积累,与图2c中提出的界面空穴积累导致复合增强的机制完全吻合。同时,该测量也排除了单纯钙钛层自身性质引起抑制的可能性,将抑制行为明确归因于Z型异质结特有的电荷转移过程。
图4-兴奋行为的微观机理分析:图4系统展示了外加偏压下器件从抑制转变为兴奋的调控机制。图4a为不同偏压(−0.1 V至−0.5 V)下的光电流响应曲线:当偏压为−0.1 V时,光电流先下降后上升,呈现抑制‑兴奋混合行为(插图放大显示);随着偏压增大至−0.5 V,光电流直接单调上升,完全转变为兴奋行为。图4b为−0.4 V下9秒光照的典型兴奋响应,电流持续增加,光照结束后缓慢衰减。图4c分四个阶段解释能带与载流子演化:①施加偏压后,总电场E = E_in − E_out − E_r,当E_out足够大时,能带倾斜方向改变,Z型异质结转变为类似II型异质结的能带对齐;②光照后,光生电子向SnO₂层迁移,空穴向Ag电极迁移;③连续光照下,电子被SnO₂中的氧空位捕获并缓慢释放,导致光生载流子的产生速率大于复合速率,光电流不断上升;④光照停止后,被捕获的电子继续缓慢释放,电流呈指数衰减。通过调节偏压大小,可以连续调控总电场的方向与强度,从而实现从抑制到兴奋的平滑过渡。该机理说明氧空位不仅在抑制中起捕获作用,在兴奋态中同样通过缓慢释放电子贡献了电流增益。
图5-氧空位捕获机制的深入验证:图5结合实验与理论计算,定量揭示了SnO₂中氧空位对载流子捕获与释放的调控作用。图5a‑b分别对抑制态和兴奋态下9秒光照后的电流衰减曲线进行单指数拟合,得到弛豫时间τ分别为9.7 s和9.3 s,两者非常接近,表明无论是抑制还是兴奋,电流恢复过程都受控于同一机制——氧空位对电子的捕获与释放。图5c为含氧空位的SnO₂晶体结构模型(氧空位浓度9.5%,与XPS结果一致)。图5d的能带和态密度计算显示,氧空位引入了一个位于导带底下方约0.24 eV的缺陷能级,带隙由本征的3.8 eV略微缩小至3.5 eV。图5e的电子局域函数对比表明,本征SnO₂中电子强烈局域在O²⁻离子周围;而含氧空位时,氧空位附近电子局域化程度降低(黑色虚线圆圈区域),更易于释放到导带。图5f将实验测得的弛豫时间与DFT计算得到的参数代入电子发射率公式,计算出捕获截面σ_n=4.04×10⁻²¹ cm²,与文献中高温下的报道值(4.10×10⁻²¹ cm²)高度吻合,进一步验证了氧空位作为载流子捕获中心的合理性。
图6-双向突触可塑性的全面模拟:图6展示了器件在无偏压(抑制态)和有偏压(兴奋态)下对各种突触可塑性的模拟能力,所有测试均使用532 nm单色光。图6a‑d为抑制性突触行为:a. 抑制性突触后电流(IPSC)随光脉冲宽度(0.05‑3 s)增加而减小;b. 双脉冲抑制(PPD)指数随脉冲间隔Δt(0.05‑2 s)增加从62%恢复至99.5%,拟合得到快慢两个弛豫时间常数(0.6 ms和0.3 s),与生物突触类似;c. 抑制性脉冲数依赖可塑性(ISNDP):随脉冲数(10‑50)增加光电流逐渐降低;d. 抑制性脉冲频率依赖可塑性(ISRDP):频率从1 Hz升至7 Hz,光电流下降。图6e‑h为兴奋性突触行为(偏压−0.4 V):e. 兴奋性突触后电流(EPSC)随脉冲宽度增加而增大;f. 双脉冲易化(PPF)指数随Δt减小而增大;g. 兴奋性脉冲数依赖可塑性(ESNDP);h. 兴奋性脉冲频率依赖可塑性(ESRDP)。这些结果表明,Z型异质结器件不仅能模拟兴奋与抑制两种基本突触行为,还能复现多种复杂的短时可塑性规则,为构建神经形态计算网络提供了丰富的突触权重更新方式。
图7-面部情绪识别应用:图7将器件的实际光电流响应映射为卷积神经网络的权重,验证了其在复杂视觉任务中的应用潜力。图7a为CNN结构示意图,包含五个卷积模块(卷积+ReLU+池化)和一个全连接分类器。自建面部情绪数据集包含5位受试者的7种表情,每类50张,共1750张真实人脸图像(非卡通)。图7b为纯软件训练50轮后的混淆矩阵,所有类别识别准确率达100%。图7c为将器件实测光电流值(取自图1h)离散化后映射为网络权重的识别结果,“惊讶”情绪准确率97.5%,其余均为100%,平均准确率99.9%,与纯软件几乎无差异。图7d展示了实时视频流中的动态识别:两名受试者在6秒内依次呈现中性、惊讶、愤怒三种表情,系统实时读取视频帧并分类,平均识别准确率分别达到92%/88%(中性)、90%/82%(惊讶)、92%/87%(愤怒),整体动态准确率88.5%。这一结果充分证明了器件权重的物理可实现性,以及Z型突触异质结在类脑视觉系统中的巨大应用前景。
【文献总结】
该研究首次提出并构建了基于SnO₂/(PEA)₂PbI₄的Z型突触异质结,在简单的两端器件中实现了单色光(532 nm)调控的兴奋与抑制双向突触行为。通过能带工程设计,利用SnO₂中的氧空位作为捕获中心,在无偏压时界面空穴积累促进复合,模拟抑制行为;施加偏压后电子捕获释放占主导,模拟兴奋行为。器件成功模拟了IPSC/EPSC、PPD/PPF、ISNDP/ESNDP、ISRDP/ESRDP等多种短时可塑性,且具有高整流比(1.4×10³)和低光功率灵敏度(13 μW/cm²),优于现有大多数全光控突触器件。将其应用于卷积神经网络,静态面部情绪识别准确率达99.9%,动态视频识别达88.5%,验证了器件权重的有效性和系统级应用潜力。该工作为开发高性能、易集成的全光控突触器件提供了全新范式,深化了对载流子调控突触行为的物理理解,为推动未来低功耗类脑视觉计算奠定了基础。后续可进一步探索大面积阵列集成与多波长响应,以实现更丰富的感知‑计算融合功能。
文章信息:Wen Huang, Zhengjian Lin, Xin Zhang, et al.Construction of Z-scheme synaptic heterojunction for simulating monochromatic optically inhibitory/excitatory synaptic behaviors
https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2026.111848


