【碳捕集文献】南京林业朱新宝/付博团队《AIChE Journal》:酸碱双位点协同驱动的高容量CO2吸收与低能耗再生双相吸收剂

随着碳中和目标的推进，碳捕集、利用与封存（CCUS）技术成为工业脱碳的关键路径。然而，传统胺法吸收剂（如MEA）存在再生能耗高（3.5-4.0 GJ/t CO2）、设备腐蚀和溶剂降解等问题，限制其大规模应用。针对吸收效率与再生能耗之间的固有矛盾，南京林业大学朱新宝和付博团队在《AIChE Journal》发表最新研究，设计了一种由双功能离子液体调控的新型双相吸收剂（DDHI），通过酸碱双位点协同机制，实现了高容量CO2吸收（4.6 mol/kg）和低能耗再生（1.71 GJ/t CO2），为低成本碳捕集技术提供了新策略。

文章亮点

• 吸收性能突破：DDHI吸收容量达4.6 mol/kg，较无离子液体体系提升1.3倍，且避免了下相固化问题。

• 能耗创新低：再生能耗仅1.71 GJ/t CO2，比传统MEA降低50%以上，且可在温和条件（358.15 K）下稳定循环10次。

• 机制新颖：首次提出酸碱双位点协同机制——离子液体[N1111][Glu]的碱性位协同胺增强吸收，酸性位提供质子催化再生。

• 实验与理论验证：通过NMR、FT-IR光谱和DFT计算证实双位点作用路径，揭示质子转移降低反应能垒的本质。

• 工业应用潜力：双相设计减少循环液量，配套低品位热驱动再生，适配工业烟气条件。

摘要编译

本研究开发了一种由双功能离子液体[N1111][Glu]调控的双相吸收剂（DDHI），用于高效低能耗CO2捕集。DDHI以二乙烯三胺（DETA）为主吸收剂，N,N-二甲基乙醇胺（DMEA）为分相剂，[N1111][Glu]为调节剂。在303.15 K、1 bar条件下，DDHI的CO2吸收容量达4.6 mol/kg，再生能耗仅1.71 GJ/t CO2。机理研究表明，[N1111][Glu]的碱性位（谷氨酸阴离子）协同DETA增强CO2捕获，酸性位（羧基）提供质子促进产物分解，从而降低再生能垒。光谱分析和量子计算验证了双位点协同路径。DDHI在10次循环后再生效率保持86%，显着优于传统胺法。该工作为双相吸收剂分子设计提供了新思路。

创新点

1. 材料设计创新：首次将双功能离子液体[N1111][Glu]作为分相剂和催化剂集成到双相体系中，同步解决吸收容量与再生能耗矛盾。

2. 机制揭示深入：通过实验和理论计算明确酸碱双位点分工——碱性位增强吸收，酸性位质子转移降低再生能垒（能垒从32.59 kJ/mol降至更低水平）。

3. 工艺优化：双相设计实现产物富集于下相，减少再生液量，能耗比单相体系降低30%。

4. 方法学整合：结合平衡吸收实验、多维光谱（NMR、FT-IR）和DFT过渡态计算，全链条验证机制。

引言

碳捕集是CCUS技术的首要环节，其经济性直接决定整体可行性。传统MEA法虽吸收性能良好，但再生能耗占捕集成本的70%-80%，主因氨基甲酸盐键能高，需高温（>373 K）解离。近年研究的双相吸收剂通过液-液相分离减少再生液量，但吸收剂多为伯/仲胺，反应热高的问题未根本解决。离子液体（ILs）因其结构可调、热稳定好，成为理想调节剂，但既往研究多聚焦物性调控或吸收增强，缺乏对吸收-再生协同机制的探索。南京林业大学团队针对此瓶颈，设计出酸碱双功能ILs调控的双相吸收剂，通过分子级协同实现低能耗循环。

分章节讨论

3.1 CO2吸收容量与分相行为

研究首先评估了DETA-DMEA-H2O（DDH）体系的吸收性能。随DETA浓度从10 wt%增至25 wt%，CO2吸收容量线性上升，但浓度超15 wt%时下相出现固化（图1A）。固化产物导致传质受阻，不利于再生（图1B）。

为解决固化问题，团队引入双功能ILs（[N1111][Glu]或[N1111][Asp]）。仅[N1111][Glu]可同时消除固化并提升吸收容量（图2A）。在20 wt% DETA基础上添加15 wt% [N1111][Glu]时，DDHI吸收容量达4.6 mol/kg，较DDH提升30%。

粘度测试显示，[N1111][Glu]浓度从15 wt%增至20 wt%时，下相粘度升1.6倍，容量降至3.5 mol/kg，故优化浓度为15 wt%，平衡容量与传质。

3.2 再生性能：能耗大幅降低

通过变温变压吸收实验（图3A-B），计算得DDHI反应热为1.28 GJ/t CO2，低于DDH（1.84 GJ/t CO2）。在358.15 K下再生，DDHI首循环效率94.2%，10次循环后保持86%，优于文献报道的双相体系（如AEPH/Lys/NPA/H2O在393.15 K时为81.19%）。

再生能耗对比显示（图4），DDHI总能耗1.71 GJ/t CO2，较MEA（2.8-3.2 GJ/t CO2）降低约45%，且低于同类双相体系（如DETA-AMP-PMDETA）。

3.3 机理分析：双位点协同路径验证

光谱证据：13C NMR显示下相在163 ppm出现氨基甲酸盐特征峰，证实DETA参与反应；165.5 ppm新峰表明[N1111][Glu]也捕获CO2（图5）。

1H NMR中[N1111][Glu]的质子信号（如峰17）低场位移，提示羧基质子转移（图6）。

FT-IR在1564 cm⁻¹（C=O）和1289 cm⁻¹（C-N）出现新峰，证实氨基甲酸盐生成；3281 cm⁻¹峰拓宽表明氢键增强（图7）。

理论计算：DFT过渡态模拟显示（图8A），DDH中C-N键断裂能垒为32.59 kJ/mol；而DDHI中[N1111][Glu]的酸性位通过质子转移稳定过渡态，降低能垒。IRC曲线验证路径合理性（图S5-S6）。

全过程机制如图8B：吸收阶段，碱性位协同捕集CO2，调控产物极性促分相；再生阶段，酸性位供质子催化分解，实现低温低能耗循环。

结论

本研究成功开发了一种酸碱双位点协同驱动的双相吸收剂DDHI，核心结论如下：

1. 性能卓越：吸收容量4.6 mol/kg，再生能耗1.71 GJ/t CO2，10次循环稳定性86%。

2. 机制明晰：双功能离子液体[N1111][Glu]的碱性位增强吸收，酸性位通过质子转移降低再生能垒。

3. 验证全面：光谱与理论计算协同证实双位点分工路径。

4. 应用前景广：低温再生（358.15 K）适配工业废热利用，为碳捕集降耗提供新范式。

文献信息

• 标题：High capacity CO2 absorption and low energy regeneration in a biphasic absorbent driven by acid-base dual site synergy

• 作者：Meisi Chen, Yin Tong, Zekai Jin, Yajing Zhuang, Muhua Chen, Xinbao Zhu, Bo Fu

• 期刊：AIChE Journal, 2026, e70324

• DOI：https://doi.org/10.1002/aic.70324

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