南京师范大学何欢教授Nat. Commun.|晶格应变压电材料实现苯酚选择性转化为CO

3月31日，南京师范大学何欢教授和广州大学刘兆清教授（共同通讯）在Nature Communications在线发表了题为“Lattice strain-mediated MoSe₂ enable superior piezocatalysis activity for upcycling of organic pollutants”的研究论文，提出了一种具有晶格应变MoSe₂压电材料，同时促进有机污染物降解及实现碳还原产一氧化碳性能。

基于过硫酸盐的高级氧化工艺作为难降解有机污染物的有效修复技术已引起广泛关注，但其处理过程通常伴随着大量不受控制的二氧化碳排放或有机物聚合产生的大量污泥，严重阻碍了碳中和与污染治理的进程。考虑到有机废水是资源与能量的载体，将有机污染物转化为高附加值化学原料一氧化碳，为实现污染物去除与资源回收、降低碳足迹和能耗提供了可行策略，该过程可与成熟的费托合成技术无缝衔接以生产烯烃。然而，现有研究鲜有报道从实际废水中生产高附加值化学品，因为大多数废水处理仅聚焦于有机污染物的高效去除与深度矿化。将废水中有机污染物通过压电催化升级再造为高附加值化学品而非二氧化碳，是应对环境与能源危机的双重解决方案，但由于压电极化电荷的快速复合以及中间体吸附与解离的高反应能垒，导致反应动力学缓慢。

本研究提出了一种具有晶格应变的MoSe₂压电催化剂，通过协同调控d带中心及金属位点与CO₂/COOH中间体的轨道杂化，实现碳中间体向关键COOH中间体的快速转化，从而以较低反应能垒加速整体碳还原过程。机理研究表明，晶格应变可调控Mo位点的局域电子结构，不仅增强碳中间体的吸附与活化，同时抑制H₂O解离生成H，进而将碳还原机制从H*介导的还原转变为质子耦合电子转移路径。与此同时，过一硫酸盐作为重要桥梁促进氧化反应，为CO生成提供充足的碳源。晶格应变的MoSe₂在20 mg·L⁻¹苯酚浓度下实现了155.60 μmol·g⁻¹的CO产率与100%的苯酚降解率。本研究深化了对晶格应变调控碳还原机制的理解，并为通过燃料生产与同步深度处理实现实际废水资源化提供了可行路径。

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