【JACS】南京大学周勇&东南大学李强团队|用于结构-电子协同以实现高选择性高效CO2光转化为多碳燃料的独特无定形FeOx介孔纳米片的设计

用于结构-电子协同以实现高选择性高效
CO2光转化为多碳燃料的独特无定形
FeOx介孔纳米片的设计
近日,南京大学周勇教授课题组联合东南大学李强副教授在国际顶尖学术期刊JACS发表题为“Design of Unique Amorphous FeOx Mesoporous Nanosheets for Structural–Electronic Synergy toward Highly Selective and Efficient CO2 Photoconversion into Multicarbon Fuels”的研究论文。其中,南京大学Cheng ting-ting博士和东南大学林旺强博士共同为论文第一作者,南京大学周勇教授和东南大学李强副教授共同为文章通讯作者。
将二氧化碳光催化转化为高能密度烃类面临重大挑战,这不仅需要高光子利用效率,还需要卓越的催化活性。在此,我们提出了一种经过合理设计的光催化剂,利用非晶FeOx的结构可调性和电子性质的可调性,有效满足这些需求。基于多种协同因素,该催化剂在520 nm时表现出1.60%的表观量子效率,乙烷选择性约为∼70%(基于产率)和∼94%(基于电子数)。具体来说,无定形框架与介孔结构相结合提供了丰富的无序位点,显著增强了分子的吸附和活化;介孔的薄壁缩短了电荷向表面的扩散路径;激光引入的氧空位提高了Fe²⁺/Fe³⁺比例,并建立了串联催化途径,其中Fe²⁺能够通过稳定*OCCO中间体有效促进C–C偶联。本研究为通过跨尺度结构协同引导CO₂向增值多碳燃料转化提供了设计原则。
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