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南京信息工程大学袁和忠/中国科学院南京土壤研究所汪玉EST|分子-微生物级联反应调控湖泊沉积物中有机磷的矿化过程

2026-04-16 03:58:45

第一作者：袁和忠

通讯作者：袁和忠、汪玉

通讯单位：南京信息工程大学、中国科学院南京土壤研究所

https://doi.org/10.1021/acs.est.5c15353

图文摘要

成果简介

近日，南京信息工程大学袁和忠团队与中国科学院南京土壤研究所汪玉课题组合作，在《Environmental Science & Technology》上发表题为“Molecular–microbial cascades regulate organic phosphorus mineralization in lake sediments”的研究论文（DOI: doi.org/10.1021/acs.est.5c15353）。该研究综合运用原位沉积物采样、傅里叶变换离子回旋共振质谱（FT-ICR MS）分子表征、酶学指标测定、宏基因组测序以及全球荟萃分析，系统解析了湖泊沉积物中有机磷（Po）在矿化过程中的分子组成与结构特征，明确了驱动溶解活性磷（SRP）再补充的关键磷组分，并揭示了不同磷负荷条件下由功能性细菌代谢介导的磷矿化调控通路。通过整合分子与微生物学视角，研究深化了对湖泊内部磷循环机制的理解，为阐明淡水湖泊富营养化过程及环境可持续性相关的微生物调控机制提供了新见解。

引言

本研究以太湖中蓝藻优势区（WTH）与大型水生植物优势区（ETH）这两个对比鲜明的生态位为对象，整合激发-发射荧光光谱技术、FT-ICR-MS及宏基因组学方法，旨在系统阐明沉积物中有机磷矿化的相关机制。研究结果表明：富里酸相关磷（Fu-Po）主导沉积物磷库，而通过NaHCO₃提取的磷（NaHCO₃-Po）及微生物生物量磷（biomass-Po）则表现出更高的分解潜力。荧光指数显示，磷的稳定性随沉积深度增加而增强；在缺氧条件下，类腐殖质物质更易分解，同时伴随类富里酸组分的积累。FT-ICR-MS分析进一步揭示，蛋白质与木质素是腐殖质相关磷及Fu-Po的关键组成成分，支持其生物可利用性；而NaHCO₃-Po中富含类脂CHOSP结构化合物，提示其具有更高的分解活性。宏基因组学分析鉴定出phoD基因为最丰富的磷酸酶编码基因，少数高度关联的phoD携带类群与丰富功能群共同构成了潜在的调控关键因子。在全球湖泊沉积物尺度上，碱性磷酸酶（APase）活性、磷含量与phoD丰度呈正相关。结构方程模型分析表明，Fu-Po通过phoD介导的磷酸酶活性，成为溶解活性磷（SRP）补充过程中不成比例的间接驱动因素。上述发现揭示了分子组成与phoD介导的酶活性在磷矿化过程中的级联调控机制，证实磷的生物可利用性（而非单纯的无机磷库）是降低沉积物内部负荷的关键驱动因素。靶向调控该通路有望调节全球沉积物中的磷矿化过程，为加速缓解营养压力下的湖泊富营养化提供重要科学依据。

图文导读

与水生植物优势区相比，藻型湖区的营养盐含量总体较高。上覆水体与沉积物中的各项参数之间存在显著正相关性，表明沉积物中磷的分解过程促进了水体中营养盐的富集。藻型湖区（WTH处理组）较高的叶绿素a浓度可归因于其升高的磷含量。两个区域在优势初级生产者类型上的差异，直接影响了沉积物中颗粒碎屑的组成与埋藏特征。本研究中，两个区域的C/N质量比均低于8.5，表明有机质以藻类来源为主；其中，水生植物优势区的C/N比值略高，反映出该区域大型植物的输入量相对更大，这一结论得到了稳定碳同位素（¹³C）特征的支持。具体而言，本研究测得的δ¹³C值整体指示藻类的优势地位，而水生植物优势区较高的δ¹³C值则再次印证了大型植物的贡献。随着Po含量的增加，C/N质量比与δ¹³C值均呈下降趋势，表明藻类碎屑对沉积物有机质的贡献逐渐增强。蓝藻优势区较低的C/N质量比及较轻的δ¹³C值，反映了藻类残体的强烈积累，从而导致该区域在沉积过程中具有更高的磷矿化潜力。此外，磷与其他磷组分之间存在显著正相关性，进一步证实了磷从磷源中获得了显著补充。

Fig. 1. Variation in nutrient levels and P fractions in sediments. WTH and ETH refer to western Cyanophyta-dominated region and easternmacrophyte-dominated region in Taihu Lake, China. The purple solid lines represent fitting curves for Hu-Po in the two regions.

腐殖质态磷（Hu-Po）的分解在磷矿化途径中占据主导地位。沉积物中的颗粒态磷主要以腐殖质组分和生物残骸的形式存在。高分辨率荧光光谱分析显示，与磷组分相关的溶解有机物（DOM）在不同区域间呈现出成分差异，这些差异反映了区域间磷矿化潜力的不同。在所有组分中，腐殖质类和富里酸类物质占据主导地位，表明其分子骨架具有高度相似性——尤其是在分解潜力更强的NaHCO₃-Po和Biomass-Po中。值得注意的是，腐殖质类物质通常具有较高的分子量和更强的芳香性，而富里酸类物质的分子量相对较低。高溶解氧浓度会促进表层沉积物中腐殖质类物质的分解。随着沉积深度增加，荧光强度逐渐减弱，这一趋势与NaHCO₃-Po和Biomass-Po增强的分解潜力相一致。由于Biomass-Po代表易于裂解的细胞物质，其荧光强度的下降表明该类磷库对厌氧矿化过程更为敏感。在蓝藻优势区，富里酸相关磷（Fu-Po）中检测到更强的富里酸类信号，反映出Fu-Po作为主要组分的富集特征。该区域表层沉积物的光谱显示芳香性特征及高分子量蛋白质样结构，这与Fu-Po的稳定性及其相当的荧光强度特征高度吻合。

Fig. 2.Fluorescence signatures of excitation–emission matrices for dissolved organic matter associated with different Po fractions. The color variation in contours denotes the fluorescence intensity. NaHCO₃-Po (with CHCl₃) and Na Fu-PoHCO₃-Po differentiate the Po fractions obtained with and without CHCl₃treatment, respectively. Ex and Em denote excitation and emission wavelengths, respectively.

分子式的变化会影响Po的稳定性。FT-ICR-MS技术揭示了磷相关DOM的高分子多样性与复杂性34。本研究中， NaHCO3 -Po与Fu-Po显示出较宽的氢碳比（H/C）和氧碳比（O/C）范围，表明其混合物包含腐殖质与富里酸物质的异质性成分。这些组分中较高的H/C比值与浮游植物来源及微生物来源的DOM输入特征一致。作为芳香性与不饱和度指标，Fu-Po的DBE值更高，表明其芳香含量更丰富。NaHCO₃-Po具有升高的H/C比值与DBE值，提示其分子组成多样且部分易解离，具备高矿化潜力，能够补充 SRP。元素组成以CHO和CHON分子式为主（分别占分配分子式的47%和33%）。CHO分子式通常与木质素及长链脂肪酸相关58，而CHON分子式则以不饱和脂肪族类及高度不饱和类化合物为主。蛋白质与脂类（通常具有更强生物降解性）在 NaHCO₃-Po中含量最高，其次为Fu-Po，同时检测到木质素与稠合芳香族化合物等难降解组分。这种共存现象表明这些组分中同时存在易解离与难降解的分子库。

在不同磷组分中，CHOP 和 CHONP 分子式占据主导地位。与CHONP 相比，NaOH-Po 中CHOP 的富集程度更高，这与Hu-Po）与Fu-Po的共存特征一致。蛋白质类与木质素类基团在 NaOH-Po 中普遍存在，并与较高分子量相关，符合生物难降解磷的特征——其中 Fu-Po 在抵抗矿化过程中发挥主要作用。蛋白质通常被认为来源于微生物且具有生物可利用性，但在好氧表层水体中易发生氧化反应；而木质素则更为稳定，具有显著的生物难降解性，尤其在厌氧条件下表现突出。两者的共存表明，NaOH-Po 及Hu-Po 具备部分生物可利用性。值得注意的是，NaHCO₃-Po 呈现出高丰度的脂质样CHOSP 组分，暗示其具有更高的不稳定性以及在满足微生物营养需求方面的矿化潜力。微生物残骸中的氨基糖虽有助于维持稳定的有机碳库，但在有氧条件下其分解速率高于木质素。本研究中，脂质与氨基糖共同主导了Fu-Po的分子组成，这表明尽管 Fu-Po 整体表现出较强的难降解性，但仍保留了可通过矿化作用产生活性无机磷的固有不稳定组分。

Fig. 3.Molecular composition of different Po fractions. Molecular composition (a) and double bond equivalent (DBE) values (b) highlight compositional and structural differences. Molecular classes (c) and relative proportions (d) vary across different Po factions. Colors represent distinct elemental classes and molecular compositions.